摘 要

在石化工业过程中，气体分离问题是其中一个重要的加工过程，尤其是在加工过程中的烷烃分离问题，而传统工艺所带来的庞大的能量消耗与成本投入问题，一直以来都是这方面专家的所头疼的问题。于是，气体分离膜因为有着低能耗，利用率高，占地面积小等优良特点而备受行业研究者们所青睐。本文在众多气体分离膜中选择了NaA 型分子筛膜作为研究对象，对其作了基本的介绍与制备NaA 型表面分子筛膜的几种基本方法，重点研究了NaA 型分子筛膜的表面改性与氢气分离性能。本文在几种膜的表面修饰材料中选择木质素作为修饰剂。研究了修饰剂的修饰液的修饰温度与修饰时间对膜的分离性能的影响，以及修饰后的NaA 型分子筛膜是否可用于氢气与烷烃的分离。在实验研究结束之后，依据分析，我们发现在规定木质素溶液的浓度为1 wt.% 时，修饰温度保持在25 ℃，修饰时间大约在4-6 h 左右时，修饰效果最为显著；另外经木质素溶液修饰过后的膜，通过单组份渗透性实验证明，确实可以用于氢气与烷烃的分离。本次的实验研究为NaA 型分子筛膜在气体分离上的研究提供了新的思考。

关键词：NaA 分子筛膜 表面修饰 木质素 氢气分离

ABSTRACT

Gas separation is one of the most important processes in petrochemical industry, especially the separation of alkanes. The huge energy consumption and cost investment caused by traditional processes have always been a headache for experts in this field. Therefore, gas separation membranes are favored by industry researchers because of their low energy consumption, high utilization rate and small floor space. In this paper, NaA zeolite membranes were selected as the research object in many gas separation membranes. The basic methods and preparation of NaA surface zeolite membranes were introduced. The surface modification and hydrogen of NaA zeolite membranes were mainly studied. Separation performance. In this paper, lignin was selected as a modifier in the surface modification materials of several films. The effects of modification temperature and modification time of the modifier on the separation performance of the membrane and whether the modified NaA zeolite membrane can be used for the separation of hydrogen and alkanes were studied. After the end of the experimental study, based on the analysis, we found that when the concentration of the lignin solution was 1wt.%, the modification temperature was kept at 25 °C, and the modification time was about 4-6 h, the modification effect was the most significant; The membrane after the modification of the solution has been proved to be useful for the separation of hydrogen and alkanes by single-component permeability experiments. This experimental study provides new considerations for the study of gas separation on NaA zeolite membranes.

KEYWORDS: NaA zeolite membrane; Surface modification; Lignin; Hydrogen separation

目录

摘 要 I

ABSTRACT II

第一章 文献综述 1

1.1 研究背景 1

1.2 沸石分子筛膜的制备方法 1

1.2.1 简介 2

1.2.2沸石分子筛膜的制备研究 2

1.3 NaA 分子筛的基本介绍与表面修饰 4

1.4 本文的研究内容与方法 6

第二章 实验仪器与内容 8

2.1 NaA型分子筛膜制备的实验试剂与实验仪器 8

2.2 NaA型分子筛膜的制备 8

2.3 NaA型分子筛膜的表征 10

2.4 NaA分子筛膜的修饰 12

第三章 实验结果及讨论 14

3.1 NaA 型分子筛膜气密性测试 14

3.2 NaA 型分子筛膜的表面改性 14

3.2.1 木质素修饰温度的影响 15

3.2.2 木质素修饰时间的影响 17

3.3 NaA 型分子筛膜的单组份渗透性测试 18

第四章 结论与展望 22

参考文献 23

致 谢 26

第一章 文献综述

1.1 研究背景

现今，随着时代的发展，能源已经成为现代人类社会物质文明生活的基础。现代社会的发展对能源的需求越来越大，人类的能源主要来源于化石燃料，主要以石油，天然气以及煤炭为主。然而，化石燃料的加工过程中存在着不少氧化单元与还原单元操作，例如石油的裂解与煤炭焚烧后的尾气处理单元，因此而产生的气体分离问题成为一大科学技术问题。

在石化工业过程中，气体分离问题特别是有关烷烃的分离，是其中一个重要的加工过程。由于烷烃混合物中的组成成分的沸点相近，按照传统工艺，为了获得较好的分离效果，因此需要更高的精馏塔和大的回流比^[1-3]。所以，传统工艺的加工过程需要极大的投资和能量消耗。由此，拥有低能耗，利用率高，占地面积小等优良特点的气体分离膜应运而生，它们在石化工业中用于各物质的分离中展现出良好的应用前景。

气体分离膜在分离过程中具有较高的应用价值，例如，稀有气体的获取、天然气中N₂和CO₂以及少量H₂的脱除、合成氨单元的尾气中回收氮、还原单元的尾气中回收H₂，利用膜分离技术可以大幅度地提高分离效率，提升分离产物的纯度^[4-5]。

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