论文总字数：20128字

摘 要

多氯芳烃作为重要的化工原料、中间体和有机溶剂，被广泛应用于诸多工业，如化工、医药、制革、电子、农药等行业，它们通过多种途径进入环境，严重污染了大气、土壤、特别是地下水和地表水，以直接或间接的方式对人类的健康造成危害。

本文采用浸渍法制备Pd/C颗粒，采用Pd/C颗粒对对二氯苯进行催化脱氯加氢。考察了溶剂、反应温度、底物浓度、反应时间和催化剂投加量对对二氯苯加氢反应的影响。结果表明，Pd/C催化对二氯苯加氢反应最优条件：甲醇为溶剂且甲醇取2mL、反应温度为35°C、底物浓度为12.5g/L对二氯苯-甲醇溶液、反应时间为4h、催化剂投加量为0.10g，在常压下加氢得到对二氯苯的转化率为100%，苯的选择性为95.43%。

关键词：对二氯苯；加氢脱氯；Pd/C；苯

Abstract

The research of hydrodechlorination of polychlorinated aromatic hydrocarbons by Pd/C catalyst.

polychlorinated aromatic hydrocarbons have been extensively used as synthetic intermediates and solvents in industrial applications, such as manufacture of chemicals, pharmaceuticals, leatherwares, electro-products, and pesticides. Due to leaks, spills, and releases from industrial sources, they inevitably contaminate the environment. COCs are ubiquitous and hazardous pollutants found in atmosphere,soil, surface water and groundwater. They are highly toxic and poorly biodegradable,and present a serious threat to the environment and human health.

In this work, we prepare the Pd/C particals by the impregnation method, use the particals as the catalyst of hydrodechlorination of polychlorinated aromatic hydrocarbons, and research the effects of solvent, reaction temperature, substrate concentration, reaction time and catalyst dosage of p-dichlorobenzene hydrogenation reactions. The results show that, Pd/C catalyzed hydrogenation of p-dichlorobenzene optimum conditions: methanol as solvent and methanol taken 2mL, the reaction temperature was 35 ℃, a substrate concentration of 12.5g/L of p-dichlorobenzene - methanol solution, and the reaction time was 4h, catalyst dosage of 0.10g, at atmospheric pressure hydrogenation of p-dichlorobenzene conversion was 100% and the selectivity of benzene was 95.43%.

Key Words: PDCB; dechlorination hydrogenation; Pd/C; benzene

目 录

摘 要 I

Abstract II

第一章 文献综述 1

1.1 引言 1

1.2 研究背景和意义 2

1.2.1含氯有机污染物的特性 2

1.2.2氯代芳烃的性质、来源及危害 4

1.3 氯代有机物的处理方法 6

1.3.1 物理法处理氯代有机物 6

1.3.2 生物法处理氯代有机物 7

1.3.3 化学法处理氯代有机物 8

1.4 本论文研究的目的和内容 10

第二章 实验部分 11

2.1 试剂和仪器 11

2.2 催化剂制备 11

2.2.1 活性炭预处理 11

2.2.2 催化剂的制备 12

2.3 催化剂的活性评价 12

2.3.1反应装置 12

2.3.2 催化加氢脱氯反应 12

2.4 产物分析方法及分析条件 13

2.5 实验数据处理 14

第三章 结果与讨论 15

3.1 溶剂对脱氯反应的影响 15

3.2 反应温度对脱氯反应的影响 15

3.3 对二氯苯浓度对脱氯反应的影响 16

3.4 反应时间对脱氯反应的影响 17

3.5 催化剂负载量对脱氯反应的影响 18

3.6 催化剂投加量对脱氯反应的影响 19

3.7 结论 20

参考文献 21

致谢 24

第一章 文献综述

1.1 引言

21世纪中国开始进入全面建设小康社会，加快推进社会主义现代化的新的发展阶段。同时，在社会经济迅速发展的今天，大量产生的废水也对环境产生了严重的影响，直接威胁着人类的生存与发展。据国家环境保护总局公布的中国环境状况公报(2001)，2001年，全国工业和城镇生活废水排放总量为428.4亿吨，比上年增加3.2%。其中工业废水排放量200.7亿吨，比上年增加3.5%；城镇生活污水排放量227.7亿吨，比上年增加3.0%。2001年，全国工业废水排放达标率为85.6%。其中重点企业工业废水排放达标率为86.9%，非重点企业工业废水排放达标率为73.9%。七大江河水系均受到不同程度的污染，一半以上的监测断面属于V类和劣V类水质，城市及其附近河段污染严重；滇池、太湖和巢湖富营养化问题依然突出；东海和渤海近岸海域污染较重。

有机氯化物在诸多工业如化工、医药、制革、电子、农药等方面得到广泛应用，导致大量含氯化合物及其合成过程中产生的中间产物被大量地排放到环境中，其对于环境和健康的影响日益引起全球的广泛重视。在我国，由于饮用水大多采用氯气或液氯等杀菌消毒工艺，其氯化副产物包括氯仿、氯代烯烃、氯代腈、氯代酚、醛酮氯化物等一系列对人体健康有严重威胁的物质。几乎所有的氯代芳烃及其衍生物都有毒且难降解，其中相当一部分被列为美国EPA环境优先控制污染物。尤其是持久性有机污染物^[1] (Persistent Organic Pollutant，简称POPs)对于自然条件下的生物代谢、光降解、化学分解等具有很强的抵抗能力。一旦排入环境，它们难于被分解，因此可以在水体、土壤和底泥等环境介质中存留数年甚至数十年或更长的时间。POPs大多具有“三致”(致癌、致畸、致突变)效应和遗传毒性，能干扰人体内分泌系统引起“雌性化”现象，并且在全球范围的各种环境介质(大气、江河、海洋、底泥、土壤等)以及动植物组织器官和人体中广泛存在，己经引起了各国政府、学术界、工业界和公众的广泛关注，成为一个全球性环境问题^[1-5]。

1.2 研究背景和意义

1.2.1含氯有机污染物的特性

许多含氯有机污染物属于内分泌干扰物质，对人类和动物的免疫系统、神经系统和生殖系统具有危害作用。绝大多数含氯有机污染物可溶于人类或动物的脂肪组织中，并通过食物链在生物体内逐步累积，对人类健康产生深远影响。对肝脏、皮肤、免疫系统及生殖系统的病变甚至癌变都有诱导效应^[6-7]。绝大多数含氯有机污染物属于有毒有害难降解有机物，其中相当一部分被美国EPA列为环境优先控制污染物。

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