论文总字数：22439字

摘 要

柴油发动机的普及带来了严重的环境污染，而碳烟颗粒是柴油发动机尾气中对环境造成污染最严重的一种，因为碳烟颗粒能携带各类致癌物、金属粉尘等通过人的呼吸进入肺部，引起人体呼吸道疾病的缘故，因此，研究人员正在致力于研究如何减少柴油机碳烟颗粒的排放。越来越多的研究表明，三维有序大孔(3DOM)钙钛矿催化剂在催化氧化柴油机尾气中碳烟颗粒上具有良好的效果。

本实验采用水油两相双引发剂的无皂乳液聚合法制备了聚甲基丙烯酸甲酯 (PMMA)聚合物微球，并以此为模板，采用胶体晶体模板法制备了3DOM钙钛矿La_0.8Ce_0.2Fe_1-xMn_xO₃催化剂。研究发现，此类催化剂的三维有序大孔结构能够提供较多的催化活性位，降低催化剂和碳烟之间的传质阻力，提升催化剂催化碳烟的活性。当Mn的掺杂量为0.6时，Mn与Fe之间的协同作用，使得催化剂的活性达到最佳，碳烟的转化50%的温度(T₅₀)降低至444℃，最大燃烧速率时对CO₂选择性提升到了97.14%。

关键词：3DOM 碳烟燃烧 催化氧化 钙钛矿

Catalytic removal of diesel soot particulates over three-dimensionally ordered macroporous Mn-Based perovskites

Abstract

The popularity of diesel engine had brought serious environmental pollution, while the soot particles in the exhaust of a diesel engine was one of the most serious pollution to the environment. The soot particles could carry all types of carcinogens, metal powder by breathing into the lungs, thus causing human respiratory diseases. Therefore, researchers are focus on how to reduce the emission of the soot particles in diesel engine. Recently, more and more studies show that three-dimensionally ordered macroporous(3DOM) ABO₃ perovskite catalysts exhibit good activities for soot combustion.

The polymethyl methacrylate (PMMA) microspheres were prepared using an emulsifier-free emulsion polymerization technique with water-oil biphase double initiators. 3DOM La_0.8Ce_0.2Fe_1-xMn_xO₃ perovskite-type complex oxide was synthesized using a colloid crystal template, which was assembled by centrifugation of PMMA spheres. The study found that the 3DOM structure provided more active sites and reduced the mass transfer resistance between the catalyst and soot. When the dope amount of Mn reached to 0.6, the catalyst was the best. The T₅₀ of the soot was 444 ^oC and the selectivity of the catalyst was 97.14%.

Keywords: 3DOM; Soot Combustion; Catalytic Oxidation; Perovskite

目录

摘 要 I

Abstract II

第一章 绪论 1

1.1 引言 1

1.2 催化剂研究进展 2

1.2.1 贵金属催化剂 3

1.2.2 非贵金属催化剂 3

1.3 3DOM材料 7

1.3.1 背景 7

1.3.2 3DOM应用 8

1.4 本文研究意义及内容 10

第二章 实验部分 11

2.1 主要试剂及仪器 11

2.1.1 化学试剂 11

2.1.2 实验仪器 12

2.2 催化剂的制备 12

2.3 催化剂表征 13

2.3.1 扫描电子显微镜测试(SEM) 13

2.3.2 透射电子显微镜测试(TEM) 13

2.3.3 X射线衍射仪(XRD) 13

2.3.4 红外光谱分析(FT-IR) 14

2.4 催化剂活性测试 14

第三章 La_0.8Ce_0.2Fe_1-xMn_xO₃钙钛矿型催化剂的催化性能研究 15

3.1 La_0.8Ce_0.2Fe_1-xMn_xO₃催化性能研究 15

3.1.1 PMMA微球的形貌 15

3.1.2 PMMA微球的表征 16

3.1.3 La_0.8Ce_0.2Fe_1-xMn_xO₃催化剂的形貌 17

3.1.4 La_0.8Ce_0.2Fe_0.4Mn_0.6O₃催化剂的形貌 17

3.1.5 La_0.8Ce_0.2Fe_1-xMn_xO₃系列催化剂的物相组成 18

3.1.6 催化剂活性测试 19

第四章 结论 21

参考文献 22

致 谢 25

第一章 绪论

1.1 引言

柴油机作为推动时代进程的明星内燃机，其在生产生活领域占据了重要的位置，不过，柴油机的普及虽然推动了工业化的进程，带给了人们生产生活的方便，但因为其在燃烧过程中会有污染物通过尾气排放到空气中，对环境造成了损害，就像雾霾一样，而环境的污染使得人们感染了各式各样的疾病。柴油机排放的尾气中碳烟颗粒占据了很大一部分，碳烟颗粒由于其能吸附致癌物等经由呼吸进入肺中，使得人们呼吸道疾病频发，威胁了人们的身体健康。

表1-1 欧洲重型柴油车排放法规

为了控制柴油车尾气中碳烟颗粒的排放，各国政府逐步实施越来越严格的法规限定柴油车尾气中碳烟颗粒的排放。我国工信部官方网站发布消息，自2015年1月1日起，我国将对柴油车实施国Ⅳ排放标准，而国Ⅲ标准（发动机）的柴油车从此将不得销售和注册登记，标准如表1-1所示。国Ⅳ要求汽车在国Ⅲ基础上，轻型汽车单车污染物排放降低50%左右，重型汽车单车排放降低30%左右，碳烟颗粒物排放降低80%以上。面对严苛的排放标准，单是靠改进发动机内部结构已达不到要求，因为机内净化只能降低NO_x，而以此产生的PM只能靠颗粒物过滤捕集器(DPF)除去。

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