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摘 要

膜催化剂技术是一种新的化工技术并且能够实现膜分离并使催化反应相耦合。其三大特点：实现分离和反应过程的耦合；影响了化学平衡方向，大大提升化学反应的转化率和产物的选择性；实现产物或催化剂的原位分离。膜催化技术已经广泛应用于催化脱氢、加氢、氧化等领域。催化膜的催化能力大小由陶瓷膜表面特性、陶瓷膜构型、制备方法等方面决定的。

为了获得高性能的膜催化剂，本文主要采用两步水热法在氧化铝膜上制备出二氧化钛纳米棒阵列。本文重点讨论了阴离子，阳离子，NaCl溶液浓度，NaCl溶液体积，水热温度制备参数对二氧化钛纳米棒阵列形貌的影响并讨论了负载钯后的加氢速率的影响。最佳的水热条件为：钛酸四丁酯浓度0.07 mol/L，水与盐酸体积比为 1: 1，NaCl浓度为15 mol/L，NaCl体积为3 mL，水热温度为150 ^oC，此时制备的膜催化剂展现了良好的催化性能。

关键词：膜催化剂 钯 二氧化钛 水热法

Preparation and characterization of palladium/ceramic

membrane

ABSTRACT

Membrane catalysis is a novel chemical technology and can realize the function of coupling and reaction. It has three main features: coupling reaction and separation processes; breaking the chemical balance thus improving the conversion rate and product selectivity; realizing the in-situ separation of catalysts from the reaction mixture. It has a broad application in many aspects including hydrogenation, dehydrogenation and oxidation. The membrane surface properties, membrane configuration and preparation method have a great influence on the catalytic properties.

In this paper, the catalytic membrane was prepared by a loading Pd nanoparticles on the ceramic membrane modified with TiO2 through a two step hydrogenation method. The effects of anion, cation, NaCl concentration, NaCl solution volume, and temperature on the morphology of TiO₂ were investigated. Results showed that the optimal hydrothermal preparation conditions were as follows: Tetrabutyl titanate concentration of 0.07 mol/L, hexamethylene tetramine volume ratio of 1: 1, NaCl concentration of 15 mol/L, NaCl volume of 3 mL, temperature of 150 ^oC.

Key Words: Catalytic membrane; Palladium; TiO₂; Hydrothermal method

目 录

摘要 I

ABSTRACT II

第一章 文献综述 1

1.1 膜催化剂的背景与特点 1

1.2 钯膜催化剂 1

1.3 催化膜的制备方法 2

1.3.1 离子交换................................................................................................2

1.3.2 表面浸渍................................................................................................2

1.3.4 有机金属气相沉积（MOCDV）.........................................................2

1.3.5原位生长 3

1.4 催化膜的应用 3

1.5 纳米二氧化钛 4

1.6 纳米二氧化钛的制备方法 5

1.7 纳米二氧化钛的性质 6

1.8 纳米二氧化钛的应用 6

1.9 课题的研究目的及内容 7

第二章 实验部分 8

2.1 实验原料及设备 8

2.2 实验内容 9

2.2.1 制备二氧化钛阵列 9

2.2.2 制备钯/陶瓷膜催化剂 11

2.3 产物表征手段 11

2.3.1 X射线衍射分析（XRD） 11

2.3.2 场发射扫描电子显微镜（SEM） 11

2.3.3 钯/陶瓷膜催化剂催化性能表征 12

第三章 结果与讨论 14

3.1 阳离子对TiO₂-NRAs（二氧化钛阵列）形貌的影响 14

3.2 阴离子对TiO₂-NRAs形貌的影响 15

3.3 NaCl浓度对TiO₂-NRAs形貌的影响 16

3.4 NaCl体积对TiO₂-NRAs形貌的影响 18

3.5水热温度对TiO₂-NRAs形貌的影响 19

3.6 钯/陶瓷膜催化剂催化性能表征 20

第四章 结论 21

参考文献 22

致 谢 25

第一章 文献综述

1.1 膜催化背景与特点

早在1748年，AbbleNelkt就写出了描述半透膜的渗透现象的Osmosis的概念。从此人们开始了对膜的研究。前苏联学者RM是最早从事膜催化剂研究并获得成功，他成功制备出一种致密的Pd膜，成功应用于乙烯加氢精制和对加氢选择性要求特别高的合成香料、医药和化学制剂，从此膜催化剂如雨后春笋一般被学者们研究出来。

膜催化剂技术是一种新的化工技术并且能够实现膜分离和使催化反应相耦合。高选择性和活性强，多步骤结合为单步过程是膜催化技术的主要特点，他实现了产物和催化剂的原位分离。膜催化技术初期的应用研究限于加氢反应，进而研究的是脱氢反应，如今其已经能应用于各种各样的反应。利用这种技术可以简化工艺流程将反应与分离两个单元操作集成一个单元设备中进行，简化了化工工艺流程，并能够大幅度抑制副反应发生，有选择性得将产物移出这个体系^[1-6]。

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