论文总字数：21486字

摘 要

酸烯加成过程无水生成、工艺流程简单，具有成本低和环境友好的双重优势。但传统工艺存在着一些常见问题，主要是设备容易腐蚀、副反应干扰以及反应的废液难以处理等问题。因此开发和研制绿色高选择性的催化剂，是解决像上述技术难题的有效手段之一。本文以SBA-15为载体采用一步水热法，在SBA-15合成过程中，进行磺酸嫁接的改性方法，调变SBA-15材料中的酸量和酸性，提高产物选择性，探索不同酸性与催化活性的关系。

本文通过水热缩合法制备了一系列催化剂xSO3H-SBA-15，探究了不同磺酸嫁接量对其本身结构形貌及其催化性能的影响。磺酸基的嫁接能够明显提高有序介孔分子筛的和催化活性和酸强度，然则磺酸基嫁接量的增大，会使SBA-15的介孔孔道有序度降低，介孔孔径先扩大后缩小，均一规整的长方体形貌变得长短不一。xSO3H-SBA-15在催化异丁烯直接加成酯化丙烯酸中表现出良好的催化性能。磺酸量增加大大增强了SBA-15的催化效率，同时表现出较高的产物选择性。提高烯酸比和反应温度，能够大大加快丙烯酸的转化率，相比而言较小孔径的催化剂0.20SO3H-SBA-15具有更优的丙烯酸叔丁酯生成选择性。叔丁醇的使用能够明显降低异丁烯二聚，且能够明显控制反应的速率。

关键词：SBA-15分子筛；磺酸；酯化；催化剂

Abstract

Ene addition of anhydrous acid generation process, the process is simple, low cost and environmentally friendly double advantage. But the traditional process, there are some common problems, mainly the device is susceptible to corrosion, waste adverse reactions difficult to deal with interference and other issues. Therefore, research and development of green catalyst with high selectivity, is one of the effective means to solve the technical problems as described above. In this paper, SBA-15 as a carrier-step hydrothermal method at SBA-15 synthesis process, acid modified method of grafting, modulation SBA-15 material amount of acid and acid and improve product selectivity, explore different relations with acidic catalytic activity.

Through a series of water shrink legitimate prepared catalyst xSO3H-SBA-15, explores the different acid grafting rate on its own structure morphology and catalytic properties. Sulfonic acid group can significantly improve graft Ordered Mesoporous acid strength and catalytic activity, but the increase in the amount of grafted sulfonic acid group, the degree of order will mesoporous SBA-15 and decreased pore size mesoporous first expanded narrow, uniform neat rectangular shape becomes different lengths.xSO3H-SBA-15 isobutylene in a catalytic direct esterification of acrylic acid adduct showed good catalytic performance. Acid increased significantly increases the catalytic efficiency of the catalyst, while exhibiting a high selectivity of the target product. Acid ratio and reaction temperature increase, can greatly accelerate the conversion of acrylic acid, compared to the smaller pore size 0.20SO3H-SBA-15 catalyst has better selectivity to t-butyl acrylate. Tert-butyl alcohol use can significantly reduce the isobutene dimerization and the reaction rate can be significantly controlled.

Key words: SBA-15 molecular sieve; sulfonic acid; esterification;catalyst

目 录

摘 要 I

Abstract II

第一章 文献综述 1

1.1丙烯酸与异丁烯加成酯化 1

1.2 SBA-15分子筛 2

1.3 SO₃H-SBA-15的合成 3

1.4 SO₃H-SBA-15的应用 4

1.5拟采用的研究思路及方法 5

第二章 实验部分 6

2.1实验试剂 7

2.2催化剂制备 7

2.3催化剂表征 7

2.4酸烯酯化反应 7

第三章 结果与讨论 8

3.1催化剂的表征 8

3.2 异丁烯加成酯化丙烯酸反应工艺研究 15

第四章 结论 21

参考文献 22

致谢 25

第一章 文献综述

1.1丙烯酸与异丁烯加成酯化

丙烯酸与异丁烯加成酯化反应是原子经济反应，产物为丙烯酸叔丁酯。

原子经济性，是新一代化学过程反应的要求。有机化学工业经过多年的发展，为生活和国民经济生产了大量的物质基础，但是仍然有一部分常用反应存在着原子利用率不高的问题，也确实有一些对环境的影响。^[1]这就需要我们现今的化学家要兼顾考虑如何控制污染、减少污染物的生成，也就是发展原子经济性反应。

丙烯酸叔丁酯作为一种得到广泛应用的有机酸酯，常温下是具有优良耐水、耐油、耐化学品等化学性能的无色透明的液体^[2]。丙烯酸叔丁酯具有独特且活性强的不饱和双键和羧酸结构，所以其聚合物粘性强、透明度好、成膜清晰，在化学品改性应用方面存在巨大的潜力，广泛应用于橡胶、油漆、印刷、洗涤剂、粘合剂、合成塑料、合成纤维、纺织助剂等生产领域。

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