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摘 要

电芬顿技术(EF)是一种新型、高效、清洁、环保的电化学高级氧化技术，适合处理高浓度的有机废水，近些年逐渐引起研究者的关注。电芬顿技术可以原位产生H₂O₂，避免了H₂O₂异地制备、运输、储存、添加等过程中存在的安全问题，并有效节约了处理成本。电芬顿隔膜反应器通常采用隔膜、玻璃膜和阳离子膜将阴阳两极反应室分隔开，避免阴极反应产生的H₂O₂扩散到阳极发生分解 ，有利于显著提高电芬顿系统的电流效率。本文采用机械性能较好，耐化学腐蚀的陶瓷膜和陶瓷支撑体作为双室电芬顿的隔膜，选择性能良好的隔膜，并在此基础上对性能好支撑体隔膜式电芬顿工艺参数的优化。比表面积较大的石墨毡电极对溶液中甲基橙有一定的吸附脱色作用，对初始浓度为100 mg/L 的MO脱色率约为10%，但是甲基橙的脱色降解作用主要还是因为隔膜电芬顿体系的电化学高级氧化作用。考察了支撑体隔膜反应器合适的工艺参数，得到处理初始浓度为100mg/L MO的最佳操作条件为：pH=2，曝气量为50 mL/min，Fe² =0. 2 mM，电压为1.5 V。考察不同初始MO浓度的影响对甲基橙的脱色率和去除率的影响， MO的初始浓度较低时，甲基橙的脱色效果较好，随着MO的初始浓度增大，甲基橙的脱色率和TOC去除率均减小。从染料废水处理的效果来看，本研究所釆用的支撑体隔膜电芬顿体系更适合低浓度污染物的处理过程。

关键词：电芬顿 隔膜 染料废水 石墨毡 优化

Optimization of the support diaphragm electrical parameters of Fenton

Abstract

AElectro-Fenton(EF) is a new, cost-effective, clean and environmental friendly electrochemical advanced oxidation technology, which has attracted a great deal of attention in recent years for dye wastewater treatment. EF is based on the continuous in-situ electro-generation of H₂O₂ on sound cathode, eliminating H₂O₂ acquisition, shipment and storage, and thus obviously save costs. EF is utilized two-compartment cell commonly separated by used salt bridge, glass and cationic membranes to avoid diffusion and decomposition of H₂O₂ generated at the cathode into the anode. It has helped to significantly improve treatment ability of EF system. Ceramic membranes and support have been studied due to their high chemical and mechanical stability compared to common diaphragm and choose good performance one in this paper. On the basis of good Optimization of process parameters in EF using support diaphragm were carried out. Graphite felt with large specific surface area has certain adsorption effect to methyl orange(MO) solution on the initial concentration of 100 mg/L and decolorization rate is about 10%, but the decolorization and degradation of methyl orange is mainly due to EF system at divided flow cell. Process parameters are of EF was processed treating initial concentration of 100mg/L MO as pH = 2, aeration rate with 50mL/min, Fe² = 0.2mM and voltage with -1.5V. The impact of initial MO concentration on decolorization rate and removal rate was investigated, showing that decolorization of methyl orange with low initial MO concentration was better and methyl orange decolorization and TOC removal rate decreased in when an increase in the initial concentration of MO. To the point of effects to dye wastewater treatment, EF system with in this study support is more suitable for low concentrations of pollutants in the process.

KEYWORDS: Electro-Fenton; Diaphragm; Dye wastewater; Graphite felt; majorization

目录

摘要 I

Abstract II

前言 1

第一章 文献综述 2

1.1课题背景 2

1.2废水处理方法和对比 2

1.2.1废水的特点 2

1.2.2处理方法的对比 3

1.3.芬顿法的原理 4

1.4电芬顿处理废水的影响因素 5

1.5.反应器的类型和隔膜双式反应器的现状 5

1.5.1反应器的类型 5

1.5.2隔膜双式反应器的现状 7

1.6本文研究的目的与主要内容 8

第二章 实验部分 9

2.1实验仪器 9

2.2实验试剂 9

2.3实验方法 10

2.3.1支撑体隔膜的制备 10

2.3.2支撑体隔膜电芬顿工艺考察 10

2.3.3污染物降解过程的测定 11

第三章 实验数据与分析 12

3.1不同Fe² 浓度的影响 12

3.2 pH的影响 13

3.3电压的影响 13

3.4曝氧速率 14

3.5 MO浓度的影响 15

第四章 结论与展望 17

4.1 结论 17

4.2 展望 17

参考文献 18

致谢 21

前言

电芬顿反应器在处理有机废水的应用较为广泛，而不同的反应器和不同的处理体系，需要的工艺条件也不一致，初必旺等^[1]采用60°倾斜角的石墨毡阴极对水溶液中苯甲酸进行电Fenton 法氧化降解，考察了Fe² 、pH、电流密度等反应条件对苯甲酸的降解的影响。Marco Panizza^[2]课题组以有机染料废水为电芬顿技术的处理对象，考察了电流密度、溶液pH、Fe² 、以及处理时间等实验条件对染料废水脱色率、COD去除率的影响。由此可见实验的反应条件对于一个新的电芬顿反应体系至关重要，严重影响着污水降解矿化效果。

选择性能较好的100nm的陶瓷支撑体作为双室电芬顿的隔膜，这种隔膜在研究中首次作为电芬顿的隔膜，陶瓷隔膜电芬顿反应器处理有机废水的研究并无报道。本实验有机物废水采用模拟的甲基橙染料废水，甲基橙是一种常见的分子中含有两个苯环的偶氮染料，偶氮染料占有机染料产品总量的左右，且色谱齐全品种较多，包括酸性、活性、中性染料、分散染料、阳离子和媒染等，由于含偶氮染料废水具有成分复杂，化学性质稳定等特点，是公认的难治理的高浓度有机废水之—这种废水大量排放进入环境水体后，由于在环境中的可生物降解性较低，故会在环境中累积进而对各类生物乃至人类健康造成危害^[3]。所以本章以甲基橙作为目标污染物进行双室电芬顿的电催化降解过程，考察了电压、pH、Fe² 、曝气速率、有机物的初始浓度等实验条件对甲基橙的脱色速率和矿化程度的影响，优化工艺参数，提高有机废水的处理效果。

第一章 文献综述

1.1课题背景

在上世纪末，中国的印染纺织工业快速发展，目前我国染料年生产量已经排在世界的首位理^[4]，2010年我国生产的染料已经达到756000万吨，但在这些染料生产以及纺织印染过程中生成了大量的工业污水。据有关数据，在我国每天排放的印染纺织废水总量高达3×10⁶~4×10⁶吨^[5]，而其中百分之十几的染料直接排放到水体中，给你水体环境带来了极大的危害，仅江苏、浙江一带。此外随着人们生活水平的提高，人们对纺织品的需求及要求也越来越多元化，在纺织品印染过程中使用了大量的氨基助剂和含硝基、纤维以及无机盐等使得一些染料废水具有较强的抗氧化性以及耐生物降解性，为废水的处理增加了难度^[6]。染料废水是比较典型的高难度难降解有机废水，具有浓度高、色度大、难降解物质多等特点，常规的处理技术很难有效处理，因此常常是国内外环保学者所研究处理的对象，研究新的印染废水处理技术，以适应企业的回收利用和环境的排放标准是企业的迫切需求。

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