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摘 要

H₂/O₂直接合成制备H₂O₂，副产物只有H₂O和O₂，是一种理想的原子经济性反应，可就地生产，就地使用。本文的研究是想通过石墨烯与氧化钛的复合，在载体表面构筑疏水界面，使合成过程中的H₂O₂能及时从催化剂表面脱附，减少其后续分解，从而增加H₂O₂的选择性及收率。通过水热法合成石墨烯与TiO₂的复合载体，调控石墨烯的比例使载体表面疏水，比较载体与金属之间作用力的差异，以及催化剂对合成过氧化氢性能的差异，通过一些表征手段（SEM）观察金属在载体上的分散度、颗粒尺寸等，最终实现H₂O₂合成的高选择性。

关键词：H₂O₂ 疏水 石墨烯 TiO₂

Study on the Pd catalysts that are hydrophobic on the surface of H₂O₂ direct synthesis

Abstract

The direct synthesis of H₂O₂ by hydrogen and oxygen in which the only by-product are H₂O and O₂ is an ideal atom economy reaction. It can be manufactured and applied locally. This article studies constructing hydrophobic interface on the surface of the carrier to make H₂O₂ in the process of synthesis be removed from the catalyst surface and reduce the subsequent decomposition of H₂O₂ by the composite of graphene and titanium oxide, which increases the selectivity and yield of H₂O₂. We are trying to synthetise compounded carrier of graphene and TiO₂ by hydrothermal method_, control the ratio of graphene to make the surface of carrier hydrophobic and compare the differences of force between carrier and the metal. We compare the differences in the performance of catalyst for the synthesis of hydrogen peroxide as well. Observing the dispersion of metal on the carrier and the size of particle,etc. by some characterization methods (SEM) , we can achieve the high selectivity for H₂O₂ synthesis ultimately.

Key words: H₂O₂; hydrophobic; graphene;TiO₂

目 录

摘 要 I

Abstract II

第一章 文献综述 1

1.1 课题背景 1

1.2 过氧化氢直接合成的反应过程 2

1.3 国内外研究现状及发展动态分析 3

1．4 本文研究思路 7

第二章 实验方法和表征手段 8

2.1 实验部分 8

2.1.1 化学试剂与实验仪器 8

2.1.2 样品制备 8

2.1.3 催化剂活性评价 9

2.2 催化剂表征 10

2.3 本课题的创新点 10

第三章 结果与讨论 11

3.1 系列Pd/rGO-P25催化剂表征 11

3.1.1 XRD表征结果 11

3.1.2 BET表征结果 11

3.1.3 拉曼表征结果 12

3.1.4 SEM表征结果 13

3.1.5 定性检测系列rGO-P25的亲疏水性 14

3.2 催化剂性能 15

第四章 结论与展望 17

4.1 结论 17

4.2 展望 17

参考文献 18

致 谢 22

第一章 文献综述

1.1 课题背景

过氧化氢，即H₂O₂，也叫双氧水，在无机化工产品中十分重要，在纸浆、纺织品、漂白工艺品、制备过氧化物及杀菌消毒方面有着广泛的应用；浓度较高的过氧化氢可以用于液体高能燃料与氧源，也可用来合成树脂，用于激光引发剂。因为它在使用过程中只会产生水和氧气，对环境来说没有二次污染，所以被人们认为是绿色化工产品。H₂O₂如此广泛的用途，导致近年来对H₂O₂的需求越来越大，并呈逐年快速上升的趋势。1999-2008年，在全球范围内，H₂O₂的销量继续增长,年增长率大约10%；2010年，全球H₂O₂的消耗量为610万吨左右；到2015年时，全球范围内过氧化氢总生产能力达到了1000万吨/年^[1]。面对如此迅猛的工业发展及H₂O₂持续不断的市场需求，国内外H₂O₂生产装置不断投产，生产计划不断提高，其生产方式方法也在不断进步。现有的生产过氧化氢方法有许多，如：异丙醇法、电解法、蒽醌法、氧气氢气直接制取法。现在世界上许多国家在工业上都用蒽醌法来生产过氧化氢，在我国，超过98%的企业采用蒽醌法来生产H₂O₂ ^[2]。蒽醌法，又被人们称为Riedl-Pfleiderer法，此工艺是在20世纪四十年代由德国的公司IG Farben提出的。该方法主要涉及四个步骤：氢蒽醌氧化、蒽醌加氢、过氧化氢的萃取与反应液的后处理。如下图所示：

图1.1 蒽醌法制备H₂O₂^[2]

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