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摘 要

在水溶剂反应条件下，钨锆复合氧化物水热稳定性差。为了提高钨锆复合氧化物的水热稳定性，本文尝试用磷酸锂表面修饰钨锆复合氧化物，制备了一系列WO₃/ZrO₂@Li₃PO₄样品，采用NH₃程序升温脱附（NH₃-TPD）、X-射线衍射（XRD）、氮气物理吸-脱附（BET）和水热处理并测定水热后样品比表面积等手段对WO₃/ZrO₂和WO₃/ZrO₂@Li₃PO₄样品的酸性、物相结构、比表面积和孔径及样品水热稳定性进行表征。结果表明：磷酸锂修饰的钨锆复合氧化物样品水热处理前比表面积为72 m²·g^-1，水热处理后比表面积74 m²·g^-1；适量的引入磷酸锂，钨锆复合氧化物样品比表面积变化不明显，Li₃PO₄质量分数1.0 %的WO₃/ZrO₂@1.0 Li₃PO₄样品的比表面积为72 m²·g^-1，而WO₃/ZrO₂@2.0 Li₃PO₄催化剂比表面积减小到65 m²·g^-1；磷酸锂的引入降低了钨锆复合氧化物样品酸强度。

关键词：钨锆复合氧化物 磷酸锂 水热稳定性

Abstract

Under the aqueous solution reaction condition, the tungsten zirconium oxides hydrothermal stability is unstable. In order to improve the tungsten zirconium oxides hydrothermal stability, we tried Li₃PO₄ to load the tungsten zirconium compound oxides and got WO₃/ZrO₂@Li₃PO₄. The various properties of the WO₃/ZrO₂ and WO₃/ZrO₂@Li₃PO₄ were characterized by NH₃-temperature programmed desorption (NH₃-TPD), X-ray diffraction (XRD), N₂-physical adsorption-desorption (BET) and hydrothermal stability. The results showed that the WO₃/ZrO₂@Li₃PO₄ samples specific surface area is 72 m²·g^-1 before the hydrothermal treatment, after the hydrothermal treatment the specific surface area is 74 m²·g^-1. With the Li₃PO₄, we found that the specific surface area of the tungsten zirconium oxides changed few. When the Li₃PO₄ content is about 1.0%, the WO₃/ZrO₂@Li₃PO₄ samples specific surface area is 72 m²·g^-1, but the WO₃/ZrO₂@2.0 Li₃PO₄ special surface area decreased to 65 m²·g^-1. with Li₃PO₄, the tungsten zirconium compound oxides acidity-intensity decreased.

KEYWORDS: Tungsten-zirconium Compound Oxides; Lithium phosphate; Hydrothermal stability

目 录

摘 要 I

Abstract II

第一章 绪论 1

1.1 课题背景 1

1.2 氧化物或复合氧化物水热稳定性能 1

1.3 钨锆复合氧化物在甘油氢解制1,3-丙二醇中的应用 2

1.3.1 甘油氢解制1,3-丙二醇反应溶剂 3

1.3.2 钨锆复合氧化物载铂催化剂上甘油氢解反应 4

1.4 本文研究内容和技术路线 5

1.4.1 研究内容 5

1.4.2 技术路线 5

第二章 实验部分 7

2.1 实验试剂与仪器 7

2.2 磷酸锂修饰的钨锆复合氧化物具体制备流程 7

2.3 样品的表征 8

2.3.1 X-射线粉末衍射分析 8

2.3.2 比表面积测定 8

2.3.3 NH3程序升温脱附 8

2.4 钨锆复合氧化物水热稳定性评价 8

第三章 磷酸锂修饰对钨锆复合氧化物性质的影响 9

3.1 引言 9

3.2. 磷酸锂修饰对钨锆复合氧化物样品酸性的影响 9

3.3 磷酸锂修饰钨锆复合氧化物样品的物相结构 10

3.4 磷酸锂修饰对钨锆复合氧化物样品比表面积的影响 11

3.5 磷酸锂修饰对钨锆复合氧化物样品水热稳定性影响 12

3.6 本章小结 13

结论 14

参考文献 15

致谢 18

第一章 绪论

1.1 课题背景

人类对石油等不可再生资源的需求越来越大，导致这类物质资源紧缺，价格飞速上升。此外，石油等不可再生资源也会引起严重的环境污染问题，例如：温室效应、酸雨、雾霾等。因此，世界各国都在大力发展可再生的生物质资源用来代替传统的不可再生资源。其中，将生物质资源转化为生物柴油等高附加值产品，获得广泛应用。利用可再生资源替代化石资源是化学工业可持续发展的重要方向^[1,2]。在可再生资源中，生物质是可再生的碳源。生物质催化转化是复合绿色化学发展的经济路线，催化剂是生物质催化转化过程的关键。

非均相催化剂多是以介孔氧化物或者复合氧化物为载体，这类载体表面具有特殊的活性位可促进催化剂反应性能的提高。而氧化物或复合氧化物负载贵金属的催化剂水热稳定性差容易致使催化剂失活^[3]，以生物质为来源的化合物具有多羟基、含氧量高的特点，转化过程中氧会以水的形式脱除，生物质转化过程中水是不可避免的。

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