论文总字数：26171字

摘 要

当今社会，石化与煤炭行业已经成为我国的重要经济支柱之一，随着社会的发展，人们的环保意识逐渐提高，多环芳烃所造成的环境污染问题迫切的需要解决。萘作为分子最简单的的多环芳烃，具有毒性、致突变性、潜在致癌性，是16种主要污染物之一，往往选择其作为探针分子来探讨多环芳烃的降解。目前，降解废弃萘的方法主要有生物方法降解、用光将其催化、气相氧化法和液相氧化法等，其中，人们能够轻易满足液相氧化法所需要的条件，产物转化率和选择性也都能够达到较理想的结果，是一种低成本、可靠、绿色的方法。因此，1,4-萘醌成为了一种理想的物质，因为它不仅环保更是能够用在工业燃料，医学制药等行业中。

与硅基材料相比，金属氧化物的种类更加繁多但是催化性能却具有更大的潜力，因此在催化领域应用更为广泛；相比较于普通金属氧化物，介孔金属氧化物具有更理想的比表面积和更大更规矩的孔径和孔容，在大分子催化领域更有优势，其中钒基金属氧化物在氧化还原反应中已被广泛研究并证明为一种有效的催化体系。

关键词：挥发诱导自组装 含钒介孔金属氧化物 萘 选择性氧化 1,4-萘醌

Preparation and Catalytic Oxidation of Composite Mesoporous Metal Oxide

ABSTRACT

With the development of petrochemical and coal industries, PAH pollution is becoming more and more serious. As the simplest polycyclic aromatic hydrocarbons, naphthalene is one of 16 kinds of major pollutants, which is toxic, mutagenic and potentially carcinogenic. It is often chosen as probe molecule to study the degradation of polycyclic aromatic hydrocarbons. At present, the degradation methods of naphthalene are mainly biodegradable, photocatalytic, vapor-phase oxidation and liquid-phase oxidation. Among them, the reaction conditions of liquid-phase oxidation are mild, the product conversion and selectivity are relatively high, Cost, reliable, green method, can be naphthalene oxide in the dye, pharmaceutical and other industries have a broad market prospects of 1,4-naphthoquinone.

Compared with silicon-based materials, metal oxides because of its component diversity in the field of catalytic applications more widely; and mesoporous metal oxides than ordinary metal oxides have a higher specific surface area and larger pore size and pore volume, In the field of macromolecule catalysis, vanadium-based metal oxides have been extensively studied in the redox reaction and proved to be an effective catalytic system.

KEYWORDS:Volatile induced self - assembly；Vanadium mesoporous metal oxide；Naphthalene；Selective oxidation；1,4-naphthoquinone

目 录

摘 要 I

ABSTRACT II

第一章 文献综述 1

1.1 研究背景 1

1.2 介孔材料概述 1

1.2.1 介孔材料的定义 1

1.2.2 介孔材料的发展 2

1.2.3 复合介孔金属氧化物 2

1.2.4 介孔金属氧化物TiO₂ 4

1.2.5 介孔TiO₂改性 4

1.3 1,4-萘醌概述 6

1.3.1 1,4-萘醌简介 6

1.3.2 1,4-萘醌的合成方法 6

1.3.3 本文研究内容 9

第二章 实验方法 10

2.1 实验试剂和设备 10

2.1.1 实验试剂 10

2.1.2 实验仪器 11

2.2 介孔V-W-m-TiO₂ 催化剂的制备 11

2.3 催化剂的表征 12

2.3.1 XRD 表征 12

2.3.2 N₂ 吸附脱附 12

2.3.3 UV-vis 表征 12

2.3.4 Py-IR 表征 12

2.3.5 XPS 表征 13

2.3.6 SEM-EDX 表征 13

2.3.7 TEM 表征 13

2.4 萘液相氧化反应 13

2.4.1 实验步骤 13

2.4.2 产物分析 13

第三章 结果与讨论 15

3.1 催化剂表征 15

3.1.1 XRD表征 15

3.1.2 N₂吸附脱附表征 16

3.1.3 UV-vis DRS表征 17

3.1.4 Py-IR表征 18

3.1.5 TEM表征 19

3.1.6 SEM-EDX表征 20

3.2 萘选择性氧化反应的结果与讨论 20

3.2.1 W掺杂量的影响 20

3.2.2 反应温度的影响 21

3.2.3 双氧水用量的影响 22

3.2.4 催化剂用量的影响 22

3.2.5 溶剂用量的影响 23

3.2.6 反应时间的影响 24

第四章 结论 25

参考文献 26

致 谢 29

第一章 文献综述

1.1 研究背景

早在20世纪70年代，因为自然资源的过量开发与环境破坏，人们就开始研究高效环保的材料与可持续性发展的绿色能源。自80年代研究者们发现了一大批高新材料时，人们便将重心转移到了新材料的研发上。直到现代社会，材料科技已经在人们的科技发展中扮演着无可替代的地位。因为任一工程设计和科技研究都需要选择适当的材料设计与合理的制造流程工艺。受分子筛启发，人们逐渐发现了介孔材料的优势：比表面积更大且加理想，孔道结构的排列方式具有一定的顺序，狭窄单一的孔径分布，孔径大小连续可调等特点使得其在众多的材料中脱颖而出，当下研究者们也在更加深入地研究其性能以及合成以满足社会发展对其的需求^[1-2]。

1.2 介孔材料概述

1.2.1 介孔材料的定义

根据IUPIC给出的定义，介孔材料可以分为如下3类：

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