论文总字数：22325字

摘 要

本文以TiO₂作载体，通过浸渍的方法将CoMn负载在TiO₂上形成粉体催化剂。利用所获得的催化剂对甲苯燃烧的性能进行探索研究，催化剂的表征分析是使用XRD、H₂-TPR、SEM等手段。最后的结果显示：以二氧化钛为载体的钴锰催化剂中钴锰的摩尔比定为1:6的时候，催化剂显示出的与其他配比不一样的活性，Co和Mn负载量为15%和其在500 ℃的焙烧温度下，催化剂的催化活性高于其他条件下的同金属催化剂。1000 ppm的甲苯浓度下，空速为36000 mL/(g·h)时，T₅₀和T₉₀分别为240 ℃和260 ℃。表征结果表明，要使铜锰尖晶石为所获得的催化剂的主要活性相，铜和锰的摩尔比就要在1:6，并且在载体的表面上，能够观察到大规模分散着主要活性成分。同时对于催化剂的活性，所使用的甲苯浓度对其也有影响。空速增大时，催化剂活性略有下降。经48 h稳定性考察，甲苯转化率保持在99%以上，表明催化剂稳定性良好。

关键词: 催化燃烧 甲苯 Co-Mn复合氧化物 二氧化钛

Preparation of supported Co-Mn complex oxides and Performance Study on the Catalytic Combustion of Toluene

Abstract

First, using TiO₂ as support and Co-Mn as active component, CoMnO_x/TiO₂ catalysts are prepared by impregnation. The catalysts are evaluated by the catalytic combustion of toluene, and then characterized by XRD, H₂-TPR, and SEM. The highest catalytic activity was achieved over a catalyst containing 15% of active phase with a Co/Mn molar ratio of 1:6 and calcination temperature of 500 ℃. When toluene concentration was 1000ppm and weight hourly space velocity (WHSV) was 36000 mL/(g·h), the reaction temperature was 260 ℃ with toluene conversion of 90%. The characterization results show that crystal structure of the catalyst with the Co-Mn mole ratio 1:6 is CoMn₂O₄. The active components are highly dispersed on the support. The concentration of toluene has little influence on the catalytic activity. With the increase of space velocity, the catalytic activity decreased only slightly. After 48 h of stability test, the conversion of toluene still remained above 99%, which indicates that the catalyst with the best catalytic activity is highly stable.

Key Words: Catalytic Combustion; Toluene; Co-Mn complex oxides; TiO₂

目 录

摘要 I

Abstract II

第一章 绪论 1

1.1 引言 1

1.2 VOCs废气造成的危害 1

1.3 VOCs废气的治理 1

1.3.1 回收技术 2

1.3.2 销毁技术 2

1.4 催化燃烧 3

1.4.1 贵金属催化剂 3

1.4.2 过渡金属催化剂 4

1.5 本文研究意义和内容 5

1.5.1 研究意义 5

1.5.2 研究内容 6

第二章 实验内容 7

2.1 实验原料及仪器 7

2.1.1 实验原料 7

2.1.2 实验仪器 7

2.2 Co_xMn_y/TiO₂粉体式催化剂的制备 7

2.3 催化剂表征 8

2.3.1 XRD表征 8

2.3.2 TPR表征 8

2.3.3 SEM表征 8

2.4 催化剂的性能测试 8

2.4.1 实验条件 8

2.4.2 活性评价 8

第三章 实验结果与讨论 10

3.1 Co_xMn_y/TiO₂比例对催化剂性能的影响 10

3.2 Co-Mn负载量对催化剂性能的影响 11

3.3 焙烧温度对催化剂性能的影响 11

3.4 甲苯浓度对催化剂性能的影响 12

3.5 空速对催化剂性能的影响 13

3.6 催化剂的稳定性考察 14

3.7 CoMn/TiO₂催化剂的表征 15

3.7.1 XRD分析 15

3.7.2 TPR表征 18

3.7.3 SEM表征 19

3.8 板式催化剂的制备及活性测试 20

第四章 结论与展望 22

4.1 结论 22

4.2 展望 22

参考文献 23

致谢 27

第一章 绪论

1.1 引言

随着环境污染逐渐的步入人们的视野中，导致其备受关注，环境已经成为了焦点问题。VOCs（Volatile Organic Compounds）也就是挥发性有机化合物，温度为常温，压力大概在133.322 Pa，大约在50~260 ℃范围内，VOCs就能开始沸腾之后慢慢挥发^[1]。即使是在室温下，VOCs都比较容易挥发，其主要来源于各种工业过程或废弃有机溶剂的焚烧，还有室内建筑材料和装饰材料，是一类重要的空气污染物^[2]，VOCs可以在城市空气中形成具有活性氧的光氧化物质；除此之外，VOCs具有毒性，恶臭，致突变和致癌性等特点，严重危害人类的健康^[3]。正是因为这些，挥发性有机化合物的排放受到了全球的关注，减少其排放量已经成为了各国亟需解决的问题之一。环境立法明确限制了由芳香烃组成的VOCs的大气排放水平^[4]。例如，中国对此就比较重视，并且中国的环保部门就发布了一系列的规范，《挥发性有机物污染防治技术政策》就是其中的一个例子，为了治理VOCs污染，该政策提出来了一系列的措施，并且计划未来几年内希望可以实现VOCs的减排，从原料到产品还有从生产到消费的全部过程。

1.2 VOCs废气造成的危害

苯，甲苯，二甲苯等芳香族化合物是VOCs中的典型代表，其的主要来源是化学，石油化工，涂料，钢铁制造等各个行业的排放^[5]。其中，甲苯是制造染料，涂料，橡胶和树脂的重要有机溶剂。因其沸点低（111 ℃），甲苯很容易挥发到空气中，成为典型的挥发性有机化合物（VOCs）之一。甲苯危害人体健康和环境。长期接触低浓度的甲苯可能导致严重的慢性疾病，例如生殖和畸形疾病，而在短时间内吸入高浓度甲苯会导致头晕，意识不清甚至死亡。大气中的甲苯会转化为光化学臭氧（O₃）和二次有机气溶胶的前体，这与光化学烟雾和雾霾有关^[6]。

1.3 VOCs废气的治理

治理VOCs的污染，人们已经经历了好几个阶段，经过实际的应用，主要的方法还是分为了两个大类，分别是回收和销毁两个方面的^[7]，回收主要采用的就是物理方法，有吸收、吸附、冷凝等；而销毁主要是以物理化学方法结合起来使用，常见的主要就是生物降解和燃烧的方法。

1.3.1 回收技术

（1）吸附法

吸附法最适合处理中低浓度有机废气。最常使用的吸附剂有活性炭、硅胶、分子筛等。其中作为吸附剂最重要的就是吸附容量大。目前工业上使用最广泛并且效果比较好的吸附剂是活性炭，不仅具有成本低等优势，活性炭还具有较广的孔径分布、非极性吸附等特点，所以对于常见的VOCs都具有较大的吸附量和较好的吸附效果。而对于活性炭的回收技术也相对简单，通过蒸汽加热等方式即可^[8]，目前使用广泛的吸附装置为固定床吸附器。

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