论文总字数：32552字

摘 要

近年来，开发新的环境友好型替代能源已是各个国家工业方向的热点话题之一。在500-1000 °C下固体氧化物燃料电池(SOFC)能够与现有的化石燃料一起运行，从而实现燃料与电力的高效转换，并用于热电联产应用或与燃气轮机有效结合，是一种具有广泛前景的替代型新能源制造技术。目前SOFC领域研究的主要方向是将其操作温度降低至500-800 °C，降低操作温度能够拓宽材料选择性，降低电池制造和运行成本以及避免高温操作条件导致的热分解和电池组件间的相互作用。然而操作温度的降低不可避免地导致电阻的增大以及性能和稳定性的降低，为了解决这一问题，开发新型的阳极替代材料是至关重要的。

本论文使用纳米Ni颗粒修饰钙钛矿BaCe_0.7Zr_0.1Y_0.1Yb_0.1O_3-δ (BCZYY)，得到Ba(Ce_0.7Zr_0.1Y_0.1Yb_0.1)_0.95Ni_0.05O_3-δ (BCZYYNi)粉体，分别研究两种电极材料的结构、微观形貌、单电池性能、电化学阻抗等性质。BCZYY作阳极质子导体基的单电池在450、500、550、600 °C下分别达到了119、200、314、420 mW cm^-2的功率密度峰值，而使用纳米Ni修饰的BCZYYNi作阳极质子导体基的单电池在对应温度下的功率密度峰值分别达到122、222、355、525 mW cm^-2，在600 °C时单电池性能大约提升了25%。根据阻抗谱结果，在600 °C时以BCZYYNi为阳极质子导体基制备的电池极化阻抗只有0.336 Ω cm²，而以BCZYY制备的电池极化阻抗有0.686 Ω cm²，修饰后电池阻抗下降了51%。此外，BCZYYNi单电池能够在40小时内保持稳定电压，说明纳米Ni修饰的BCZYY是一种有发展潜力的阳极材料。

关键词：固体氧化物电池 BaCe_0.7Zr_0.1Y_0.1Yb_0.1O_3-δ 阳极 镍修饰

High-performance Proton Conducting Fuel Cells Modified by Ni Nanoparticles

Abstract

In recent years, environmentally friendly alternative energy sources tend to be one of the hottest topics in various countries. SOFC can operate with fossil fuels at 500-1000 °C to achieve efficient conversion of fuel and electricity, and is used in cogeneration applications or in combination with gas turbines, which is an alternative new energy manufacturing technology with broad prospects. At present, the purpose of research on SOFC is lowering the temperature of operation to around 500-800 ^oC. Reducing operating temperature broadens material selectivity, reduces battery manufacturing and operating costs, and avoids thermal degradation and reactions between components. However, as the temperature lowering, the polarization resistance increases and the stability of the cell reduces. In order to change this situation, it is crucial to develop new anode materials.

This paper selects Ni nanoparticles to modify BaCe_0.7Zr_0.1Y_0.1Yb_0.1O_3-δ (BCZYY) , a perovskite anode material. Ba(Ce_0.7Zr_0.1Y_0.1Yb_0.1)_0.95Ni_0.05O_3-δ (BCZYYNi) is formed through the modification. The properties of two electrode materials such as structure, microscopic appearance, single cell performance, and electrochemical impedance are studied. The peak values of power density of single cell prepared by BCZYY material at 600, 550, 500 and 450 °C are 119、200、314、410 mW cm^-2.While that of single cell prepared by BCZYYNi are 122、222、355、525 mW cm^-2. The performance of the battery is increased by about 25% at 600 °C. According to EIS, the impedance at 600 °C of single cells prepared by BCZYYNi is only 0.336 Ω cm², just half of that prepared by BCZYY. In addition, the single cell prepared by BCZYYNi can maintain in a stable voltage range within 40 hours, meaning that the Ni nanoparticles-modified BCZYY is a promising anode material.

Keywords: Solid oxide fuel cell BaCe_0.7Zr_0.1Y_0.1Y_b0.1O_3-δ Anode Ni nanoparticles-modified

目 录

摘要 I

Abstract II

第一章 文献综述 1

1.1前言 1

1.2 固体氧化物燃料电池 2

1.2.1固体氧化物燃料电池的特点 2

1.2.2固体氧化物燃料电池工作原理 2

1.2.3固体氧化物燃料电池的关键材料 4

1.3 Ni金属阳极 8

1.4铜和其他贵金属陶阳极 9

1.5基于二氧化铈的阳极 9

1.6 纳米Ni颗粒修饰的阳极 10

1.7 本论文的研究目的和工作内容 11

1.7.1本论文的研究目的 11

1.7.2本论文的工作内容 12

第二章 实验部分 13

2.1 实验试剂和仪器 13

2.2 粉体及浆料的制备 14

2.2.1溶胶凝胶法制备粉体 14

2.2.2阴极浆料的制备 16

2.2.3阳极粉体的制备 16

2.3 单电池制备 16

2.4 研究和表征方法 17

2.4.1 X射线衍射(XRD) 17

2.4.2扫描电子显微镜(SEM) 17

2.5 电化学性能测试 18

2.5.1 单电池性能 18

2.5.2 电化学阻抗谱(EIS) 18

2.5.3单电池稳定性测试 19

第三章 结果与讨论 20

3.1 XRD表征结果分析 20

3.1.1 BCZYY/BCZYYNi粉体 20

3.1.2 NiO-BCZYY/NiO-BCZYYNi粉体 21

3.1.3H2/Ar还原后的BCZYY/BCZYYNi粉体 22

3.2 SEM表征分析 22

3.3单电池性能分析 26

3.4电化学阻抗图谱(EIS) 27

3.5 单电池稳定性分析 28

第四章 结论与展望

4.1 结论 29

4.2 展望 29

参考文献 30

致谢 32

第一章 文献综述

1.1前言

自20世纪以来，随着石油问题受到高度重视，能源短缺逐渐成为国际经济、政治、军事、外交关注的焦点。此外，这些能源正以巨量每日的速度被人类开采、消耗，从而造成大幅度的环境污染^[1]。由于国际能源竞争形势，中国生产力水平及其发展阶段等因素以及相关制度和机制改革的滞后，中国新能源在制度方面面临着制约因素。目前以化石燃料为主的传统能源依旧占据着我国的主要能源原料，它们燃烧产生的CO₂、SO₂、CO引发了温室效应、酸雨等已经对地球造成不可逆转伤害的环境问题^[2]。因此，在面临能源危机的情况下，开发新的环境友好型替代能源已是刻不容缓的事情。

图1-1 燃料电池典型反应总结

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