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摘 要

膜分离技术具有能耗低、分离效率高等优点，目前已经广泛应用于污水处理、海水淡化等领域。制备高通量、高选择性和高稳定性的膜，已经成为研究的重点和热点。石墨烯的发现掀起了二维材料的研究浪潮，最近一种新的二维材料，MXene，被发现，其具有丰富的官能团，以及2D通道，可以快速传质等优点，在膜分离方面具有良好的应用前景。

本文以Ti₂AlC为前驱体，采用盐酸和氟化锂为腐蚀剂，制备出单片层的Ti2CTx纳米片，此外以聚丙烯腈膜为基底，通过与聚二烯丙基二甲基氯化铵（PDDA）共混交联，采用真空抽滤方式制备出 MXene-PDDA膜，并用于渗透汽化异丙醇脱水以及H₂/CO₂分离。此外考察了温度，沉积量、浓度等条件对膜性能的影响。由于良好的亲水性以及PDDA的有效交联，MXene-PDDA复合膜（当MXene沉积量为288mg/m²,MXene:PDDA=1:50w/w时）在50℃水对90wt%异丙醇/水进料溶液展现出良好的分离性能，（通量为~1250g/m²·h，同时渗透测水含量为~99.54wt%）。此外，我们也将该膜用于H₂/CO₂的分离，也展现出了良好的分离效果，H₂通量达到~77.3GPU，同时H₂/CO₂选择性为~19。该性能优于文献报道的大多数聚合物膜，制备的MXene-PDDA膜在异丙醇脱水以及气体分离方面展现出良好的应用前景。

关键词：Ti₂CT_x PDDA 真空抽滤 异丙醇脱水 气体分离

Fabrication of Novel Two-Dimensional Ti₂CT_x MXene Membrane and Research on Water Transfer

Abstract

Membrane separation technology shows the advantages of low energy consumption and high separation efficiency, which has been universally used in many fields, such as sewage treatment, seawater desalination and so on. How to fabricate membranes with high flux, selectivity and good stability has become the research hotpot. The discovery of graphene has set off a wave of research on two-dimensional materials. Recently, a new two-dimensional material, MXene, has been found. Due to abundant oxygen-containing groups, 2D transport channels for fast mass transfer, it has showed potential in membrane separation.

In this work, Ti₂AlC was used as the precursor, and hydrochloric acid and lithium fluoride were chosen as corrosive agents to etch the Al element to prepare -Ti₂CT_x nanosheets. Meanwhile, polyacrylonitrile membrane was applied as the substrate to support the MXene nanosheets crosslinked with Poly-dimethyl-diallyl-ammonium-chloride (PDDA). The MXene based membranes-film was prepared via facile vacuum filtration, and applied for pervaporation isopropanol dehydration and the H₂/CO₂ separation. In addition, the effects of MXene loading, temperature and feed concentration on membrane performance were investigated. Due to good hydrophilicity and effective cross-linking between PDDA and MXene nanosheets, the MXene-PDDA membrane with MXene loading of 288mg/m² and mass ratio of 1:50 displayed excellent separation performance at 50℃ for 90wt% isopropanol/water mixture. (The flux is ~1250g/m²·h, and the water content of the permeate is ~99.54wt%). In addition, the membrane was also used for separating H₂/CO₂, which also showed good separation performance with high H₂ flux of ~77.3 GPU, high H₂/CO₂ selectivity of ~19. This result is superior to most polymer films reported. The developed MXene-PDDA membrane shows a potential application in isopropanol dehydration and gas separation.

KEYWORDS: Ti₂CT_x; PDDA; vacuum filtration; pervaporation; isopropanol dehydration; gas separation

目 录

摘 要 I

Abstract II

第一章：文献综述 1

1.1前言 1

1.2渗透汽化 1

1.2.1渗透汽化定义 1

1.2.2渗透汽化膜过程 1

1.2.3渗透汽化膜性能评价指标 2

1.2.4 渗透汽化分离机理 2

1.2.5 渗透汽化膜的改性 3

1.3 气体分离 4

1.4 MXene介绍 4

1.5 本课题研究目的和主要内容 6

第二章：基于Ti₂CT_x膜的制备与表征 8

2.1引言 8

2.2实验部分 9

2.2.1 实验试剂与仪器设备 9

2.2.2实验部分 9

2.3 结果与讨论 11

2.3.1形貌表征 11

2.3.2 化学性质 13

2.3.3 亲水性以及层间距 14

2.4 本章小结 14

第三章：基于Ti₂CT_x膜的性能测试 15

3.1 引言 15

3.2 实验部分 15

3.2.1 实验材料及仪器 15

3.2.2 实验测试方法 16

3.3 结果与讨论 16

3.3.1 MXene沉积量对渗透汽化性能影响 16

3.3.2 操作温度及异丙醇浓度对渗透汽化性能影响 17

3.3.3 MXene-PDDA交联膜的长期稳定性测试 18

3.3.4 异丙醇脱水性能测试对比 19

3.3.5 MXene沉积量对气体分离性能影响 20

3.4本章小结 21

第四章：结论与展望 22

4.1 结论 22

4.2 展望 22

参考文献 24

致谢 28

第一章：文献综述

1.1前言

物料分离（提纯、回收和再循环）在各个化工工业中都是至关重要的组成部分，其占据了工业生产的大部分的能耗、运营和资金成本^[1]。因此，开发新型高效节能分离工艺是实现青山绿水的主要方向，也是化工行业“节能减排”的主要方向，对化工行业的可持续发展具有重要意义。传统的分离技术，会导致较为大的能耗，污染，与传统分离技术相比，膜分离技术是一种节能环保型分离技术，其具有分离性能高和碳排放量低的特点^[2]。随着这些年世界范围内经济和人口数量的迅速增长，能源、资源匮乏和污染的问题逐渐增多。膜分离技术在最近几十年来高速发展。它是学科交叉的成果。膜分离技术是面对这些问题时映入人们眼帘的一个能够解决这些问题的全新技术。目前，全球范围内膜的市场年产值飞速增长。

中国膜技术起步于上世纪中期，历经半个世纪多的发展，在许许多多领域发挥了重要作用。膜技术已经成为促进我国经济持续发展的关键技术之一^[3]。

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