论文总字数：21218字

摘 要

氨作为农肥的主要原料之一，解决了约20亿人口的饥饿问题。现在工业生产的氨气主要由Haber工艺在高温高压条件下合成，不仅需要消耗大量的化石燃料，还造成了大量的二氧化碳排放。在高温下直接进行氨的回收是近期出现的一种新型氨合成方法，可以有效降低氨合成过程能耗，并减少二氧化碳排放。因此，开发一种高温下可逆吸附氨气的材料，对于新型氨合成过程的节能减排具有十分重要的意义。

本文采用一步合成法制备有序介孔MCM-41，再通过溶液浸渍法将碱土金属盐负载到MCM-41上，制备得到MgCl₂/MCM-41,CaBr₂/MCM-41,MgBr₂/MCM-41三种复合材料吸附剂。通过BET，XRD，TEM/SEM，TG，FTIR等表征手段对所制备的吸附材料进行化学组成及结构的分析。根据BET结果来看，将金属盐负载到比表面积大的载体上从而增大金属盐与氨气的接触面积，从而能吸附更多的氨气。

关键词：MCM-41 MgCl₂ 负载量 吸附量

Study on Ammonia Adsorption Performance of Modified MCM-41

ABSTRACT

As one of the main raw materials for agricultural fertilizer, ammonia has solved the hunger problem of about 2 billion people. At present, ammonia produced in industry is mainly synthesized by the Haber process under high temperature and high pressure conditions. It not only consumes a large amount of fossil fuels, but also causes a large amount of carbon dioxide emissions. Direct separation of ammonia at high temperature has become a new ammonia synthesis method recently, which can effectively reduce energy consumption and reduce carbon dioxide emissions. Therefore, the development of a material that can reversibly adsorb ammonia at high temperature is important for the energy saving and emission reduction in the new ammonia synthesis process.

In this paper, a one-step synthesis method is used to prepare ordered mesoporous MCM-41, and then the alkaline earth metal salt is loaded onto MCM-41 by wetness impregnation method to prepare three composite adsorbents: MgCl₂/MCM-41, CaBr₂/MCM-41 and MgBr₂/MCM-41. The chemical composition and structure of the prepared adsorbent materials were analyzed by BET, XRD, TEM/SEM, TG, FTIR and other characterization methods. According to the BET results, the metal salt is supported on a carrier with a large specific surface area to increase the contact area of the metal salt and ammonia gas, so that more ammonia gas can be adsorbed.

Key words: MCM-41 MgCl₂ Impregnation Adsorption

目 录

摘 要 I

ABSTRACT i

第一章 概述 1

1.1 课题研究背景 1

1.2 氨吸附材料的研究 6

1.2.1 活性炭对氨的吸附 6

1.2.2 氧化铝对氨的吸附 7

1.2.3沸石对氨的吸附 7

1.2.4 MOFs材料对氨的吸附 9

1.2.5 MCM-41负载金属盐对氨的吸附 9

第二章 MCM-41负载金属盐表征 11

2.1 透射电镜(TEM) 11

2.2 比表面积和孔结构(BET) 12

2.3 X射线衍射(XRD) 14

2.4 红外分析(FTIR) 15

第三章 MCM-41负载金属盐氨吸附实验 16

3.1 动态吸附装置 16

3.2 实验材料 17

3.3 实验步骤 17

3.4 实验数据 17

3.4.1 200 ℃下实验 17

3.4.2 300 ℃下实验 19

3.5 吸附剂的稳定性实验 20

3.6 本章小结 21

3.7 展望未来 22

参考文献 23

致谢 26

第一章 概述

1.1 课题研究背景

氨是我们社会中最重要的化学物质之一。它是化肥的基础，也是养活世界上很大一部分人口的关键。氨通常是通过煤炭或天然气在空气中燃烧来生产氮，氢，水和二氧化碳的混合物而制成的。除去二氧化碳和水后，氮气和氢气在高压和高温下通过铁催化剂上反应生成氨。由于不能完全反应，因此必须分离所得的气体混合物，来收获氨产物，并回收未反应的氮气和氢气。这一个步骤必须得到完成，来防止原始空气中存在的氩气堆积。
该过程经过一个世纪的精心优化，运行能力也变得越来越好，现在也是现代工业社会的核心。但是，它需要大量的资本投资和化石燃料的原料，因此在未来的几个世纪中可能难以维持。因此，分散在农业站中的梦想家们曾想象过会从空气，水和风中产生氨。空气被分离以产生氮，利用风力发电，水通过电解分解成氢气。但是，当氮和氢在高压和高温下，反应仍不完全：未反应的气体仍必须分离和再循环。尽管这样的过程可以完成，但是需要循环利用，这意味着该过程只是当前过程的缩小版本。由于失去了大型工厂的规模经济性，因此当地生产的氨将更加昂贵^[1]。

众所周知，任何类型的无机卤化物都会形成氨配合物^[2]，在用化学热泵研究了这些氨吸收特性之后，CaCl₂可用作制冷系统的氨吸收剂。但是，由于氨压力（1 MPa）远高于本研究目的，因此无法使用化学热泵系统获得的数据来研究几种胺配合物的结构。这些无机卤化物形成化学计量的胺配合物，反应化学计量可描述如下：

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