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摘 要

为获得可用于地下水硝态氮净化的农业废弃物材料及吸附性能，本课题以文献调研的地下水硝态氮污染浓度范围为参考配制硝态氮污染模拟水样（20mg N/L硝态氮），采用不同热解温度下制备的玉米秸秆炭为原材料，测定其理化性质，并采用扫描电镜分析其形貌特征，探索改性方法，获得了优化的改性条件。进行了改性玉米秸秆生物质炭的吸附动力学和等温吸附实验。

结果显示烧制温度300ºC、400 ºC、500 ºC的玉米秸秆炭未改性前对硝态氮的去除率低于5%，盐酸改性可提高300ºC、400 ºC、500 ºC的玉米秸秆炭对硝态氮的去除率，其中500℃玉米秸秆炭对硝态氮的去除率可达90%以上。在吸附剂为0.5g的前提下，酸洗后，采用0.28铁碳比改性后，去除率增加到95%，提高铁碳比至0.56和0.84去除率几乎不变化。铁负载对500ºC玉米秸秆炭的硝态氮吸附促进效果不明显。确定酸改性为玉米秸秆炭的适宜改性方法。酸改性的吸附动力学符合准二级动力学方程，化学吸附为吸附机制之一。Langmuir模型和Freundlich模型都能较好的拟合酸改性炭对硝态氮的等温吸附过程，Langmuir模型中理论最大吸附量为2398.25mg﹒kg^-1，Freundlich方程参数显示吸附易进行且吸附强度大。

研究结果为地下水硝态氮净化和农林业废弃物资源化新技术研发提供理论和实践的基础数据。

关键字：农业废弃物 玉米秸秆炭 改性 硝态氮 吸附

STUDY ON SIMULATED ADSORPTION OF NITROGENOUS NITROGEN IN GROUNDWATER BY MODIFIED AGRICULTURAL WASTE CARBON

ABSTRACT

In order to obtain agricultural waste materials and adsorption properties that can be used for groundwater nitrate nitrogen purification, this paper uses the concentration range of groundwater nitrate nitrogen pollution as a reference to prepare a simulated sample of nitrate nitrogen pollution(20 mg N/L nitrate nitrogen). The corn-straw charcoal prepared at different pyrolysis temperatures was used as raw material to determine its physical and chemical properties, and its morphology was analyzed by scanning electron microscope. The adsorption Kinetics and isothermal adsorption experiments of modified corn straw biomass carbon were carried out.

The results showed that the removal rate of nitrogenous nitrogen was less than 5 % before the carbon modification of corn straw at firing temperatures of 300 ℃, 400℃and 500 ℃. Modification of hydrochloric acid can increase the removal rate of nitrogenous nitrogen from corn straw charcoal at 300 ℃, 400 ℃ and 500 ℃, and the removal rate of nitrogenous nitrogen from corn straw charcoal at 500 ℃ can reach more than 90 %. Under the condition that the adsorbent is 0.5 g, after the acid is washed, the removal rate is increased to 95 % after the 0.28 ferric carbon ratio modification, and the removal rate of the ferric carbon ratio to 0.56 and 0.84 is almost unchanged. The effect of iron load on the nitrogen adsorption of 500℃corn straw charcoal was not obvious. A suitable method for determining the acid modification of corn straw charcoal. The adsorption kinetics of acid modification conforms to the quasi-secondary Kinetics equation, and chemical adsorption is one of the adsorption mechanisms. The Langmuir model and the Freundlich model can better fit the isothermal adsorption process of acid modified carbon to nitrogenous nitrogen. The theoretical maximum adsorption in the Langmuir model is 2398.25 mg. kg-1, and the Freundlich equation parameters show easy adsorption and strong adsorption.

The results provide theoretical and practical data for the research and development of new technologies for groundwater nitrate nitrogen purification and agroforestry waste.

Key words: Agricultural waste Corn straw charcoal Modification Nitrate nitrogen adsorption

目 录

摘 要 I

ABSTRACT

第一章 绪论

1.1 我国地下水硝态氮污染的现状

1.2 水样中硝态氮污染防治技术

1.3 改性农业废弃物对地下水硝态氮的吸附

1.3.1农业废弃物的资源化

1.3.2农业废弃物炭的改性

1.3.3改性农业废弃物对水中硝态氮的吸附研究

1.4研究目的和内容

第二章 材料与方法

2.1 材料

2.1.1 供试生物质炭

2.1.2 药剂

2.2 仪器设备

2.3 实验方法

2.3.1 硝态氮的测定

2.3.2 玉米秸秆炭的参数及表征

2.3.3 未改性玉米秸秆炭的吸附实验

2.3.4 玉米秸秆炭的改性实验

2.3.5 优化改性条件下的吸附实验

2.4 数据处理

第三章 结果与分析

3.1 玉米秸秆炭的元素含量

3.2 玉米秸秆炭的形貌结构

3.3 标准曲线

3.4 未改性炭的吸附效果

3.5 改性因素

3.5.1烧制温度的筛选

3.5.2改性方式的筛选

3.5.4最佳铁炭比的筛选

3.5.3 玉米秸秆炭的酸改性

3.5.5 酸改性玉米秸秆炭最佳投加量

3.5.6 玉米秸秆炭最佳改性条件

3.6 改性玉米秸秆炭的吸附动力学

3.7 改性玉米秸秆炭的等温吸附

第四章 总结与展望

4.1 主要结论

4.2 研究进展

参考文献

致谢

第一章 绪论

1.1 我国地下水硝态氮污染的现状

地球上每年的固氮量远远超过通过反硝化释放的氮素量，由此导致硝酸盐在地表水体中不停的积累，使地下水中的硝酸盐量超标^[1]。近几十年来，自然水体中的硝态氮浓度增长速度过快^[2]，其主要原因是农业生产活动过程中，氮肥的使用不当^[3]，造成土壤中硝态氮未被农作物完全吸收，产生淋溶损失^[4]，进而渗入到地下水层中，使地下水硝酸盐浓度增高。其次，生活垃圾和人畜粪便在堆肥和填埋自然降解的过程中，发生渗漏，也能产生硝酸盐。若生活污水和工业废水处理不当或发生偷排时，也能造成地下水硝酸盐污染，比如纺织行业和电镀行业，电镀酸洗、退镀、浸蚀等过程中能产生大量的硝酸。工业废气的不达标排放，大气中的氮氧化物发生干湿沉降，随降雨返回地表水，再经过渗漏，也会使地下水受到污染。

硝态氮污染主要集中在农业生产区域，我国许多地区受到了不同程度的污染，众多研究工作者对不同地区的污染情况做出了详细调查。张维理^[5]等人对我国北方14个县市中69个调查点的检测结果分析，有半数以上超过饮用水硝酸盐含量最大允许量（50mg/L），其中最高者达到了300mg/L。王正祥^[6]等人对我国天津地区的201个采样点进行了室内分析，结果表明，地下水硝酸盐浓度较高，平均值达到15.56mg/L，与埋深成负向相关。在2006年，刘宏斌等人研究了北京市平原农区的硝态氮污染情况，指出污染程度与埋深呈负向相关性，浅层地下水污染情况十分严峻，最为严重的区域超标率和严重超标率分别为80.5%和60.2%，硝态氮平均浓度为47.53mg/L^[7]。且种植不同作物的农田其地下水中的硝态氮含量也不同，保护菜地最高，平均达到120kg/hm，最低的为水稻田，平均含量为69kg/hm^[7]。赵英男^[8]调查研究的凌海市中，个别乡镇硝态氮含量超标，其中最高的区域超标率为40%，平均浓度为25.16mg/L。马立珊^[9]等人对苏州吴县的浅水井考察结果显示，枯水期硝态氮超标率为35%，亚硝态氮超标率为58%。吕殿青^[10]等人对陕西167眼水井的调查结果也表明，过度施用氮肥导致土壤硝态氮含量积累过多，使得地下水硝态氮的超标率达25%。

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