论文总字数：22367字

摘 要

本项目通过室内厌氧发酵模拟实验，采用外加不同浓度的鼠李糖脂的方法，利用气相色谱进行厌氧消化产气量等的测定，液相色谱进行多环芳烃中菲、荧蒽、芘的测定。探讨污泥高效厌氧生物的产气效率以及对消化过程中有机污染物的降解影响，为污泥厌氧消化过程的高效、安全提供技术参数。结果表明，在相同条件下，鼠李糖脂的加入对反应体系pH和氨氮含量影响不大。但添加鼠李糖脂的城市污泥厌氧消化总产气量高于对照组，表现为鼠李糖脂加入量大于100mg/L之后产气量的升高，500 mg/L时达到最高值，直到800 mg/L产气量减少。且在500mg/L时达到甲烷含量的最高值883.675 mL，对TS、VS的降解率更好。鼠李糖脂对多环芳烃的降解的影响表为增溶作用，对菲和荧蒽的增容效果较小，但在500mg/L时对芘的增溶效果较好，降解率达到38.44%。

关键词：鼠李糖脂 城市污泥 厌氧消化 多环芳烃

Effects of rhamnolipid on degradation of PAHs in city sludge anaerobic digestion

Abstract

This project through indoor simulation experiment by using the method of anaerobic fermentation, with different concentration of rhamnolipid.Determination of gas production in anaerobic digestion by gas chromatography and liquid chromatography for the determination of polycyclic aromatic hydrocarbons (henanthrene, fluoranthene, pyrene). Study on the biogas production efficiency of high efficiency anaerobic sludge and its effect on the degradation of organic pollutants in the digestion process.Provide technical parameters for high efficiency and safety of sludge anaerobic digestion process.The results show that under the same conditions, rhamnolipid has little influence on the reaction system of pH and ammonia nitrogen content.But adding rhamnolipid municipal sludge anaerobic digestion of total gas production is higher than that of the control group, performance is rhamnolipid was higher than 100 mg / L gas production increased, in the 500 mg / L reached highest value, until 800 mg / L gas production reduced.And when 500mg/L methane contents reached the highest value of 883.675 mL, TS and VS degradation rate is better.Rhamnolipid on degradation of polycyclic aromatic hydrocarbons generated solubilization and 500mg / L of pyrene solubilization effect best and the degradation rate of reach 38.44%.

Key Words: Rhamnolipid;Municipal sludge;Anaerobic digestion;Polycyclic aromatic hydrocarbons

目 录

摘 要 I

ABSTRACT II

第一章 文献综述 1

1.1 研究背景 1

1.2 生物表面活性剂 1

1.3 生物表面活性剂种类 2

1.4 鼠李糖脂 2

1.5 鼠李糖脂降解多环芳烃的机理 3

1.6 鼠李糖脂对多环芳烃降解的影响因素 4

1.7 本课题的提出与研究内容 6

1.8 本课题技术路线 7

第二章 实验材料与方法 8

2.1 实验材料 8

2.2 实验方法 9

第三章 实验结果及分析 13

3.1 鼠李糖脂在污泥厌氧消化体系中对产气量影响 13

3.2 鼠李糖脂在污泥厌氧消化体系中对气体成分的影响 15

3.3 鼠李糖脂在污泥厌氧消化体系中对pH值的影响 16

3.4 鼠李糖脂在污泥厌氧消化体系中对TS、VS影响 17

3.5 鼠李糖脂在污泥厌氧消化体系中对TOC影响 19

3.6 鼠李糖脂在污泥厌氧消化体系中对氨氮含量的影响 20

3.7 鼠李糖脂在污泥厌氧消化体系中对PAHs的影响 21

第四章 结论 26

参考文献 27

致谢 31

文献综述

研究背景

随着我国城市化发展的突飞猛进、城市人口量极大膨胀，城市污水与污泥产生量也随之增加。城市污泥中有机污染物的很大一部分就是多环芳烃（PAHs），其结构为多个苯环的相互连接。且苯环个数增加，亲水性变差，在环境中越难被降解，遗传毒性和致癌性也更强^[1]。由于多环芳烃的毒害作用的危险性和潜在性，世界各国家的环境科学家都予以了极大的重视。利用微生物来降解环境中的多环芳烃可行性强。与其它清洁技术如填埋、焚烧等相比，多环芳烃的微生物修复因为有着毒性小、经济环保等优点，被越来越多地应用在多环芳烃去除领域。

厌氧消化是处理城市污泥较为经济、有效的方法。但PAHs的低水溶性和亲脂性，限制了生物利用性^[2]，导致厌氧条件下PAHs降解率不高，甚至比好氧下降解率低约40%^[3]。所以应多提高环芳烃的解吸性能来帮助其降解。一些微生物合成的表面活性剂能起到让多环芳烃与水和土壤之间界面张力下降的作用，可以提高疏水性化合物在水中的溶解度并降低PAHs与污泥的吸附作用，而多环芳烃与微生物混合更充分也就更容易被吸收^[4-6]。本课题选用生物表面活性剂中的鼠李糖脂，利用其亲水亲油的性质，提高疏水性有机物在液相中的表观溶解度，促进疏水性有机物从固相到液相的转移，从而提高它的生物利用性。

生物表面活性剂

生物表面活性剂的来源是微生物和动植物，其组成中的酸、肽阳离子、阴离子、单糖、双糖或多糖为亲水基，饱和、不饱和烃链或脂肪酸为疏水基。生物表面活性剂的基团多、结构复杂，像其它化合表面活性剂一样可以形成胶束、两相微乳液并使固液界面张力下降等^[7]，而且其物理化学稳定性能更好，对自然界中的微生物无毒害作用，生物利用性好，可称为优良的“绿色产品”。也因为生物表面活性剂性的这些优势，使得它们可以被广泛用于石油工业、环境工业、日用化学品、食品和医药工业以及农业等行业^[8]。在生物农业和新型医药领域，生物表面活性剂在医学领域因能抵抗细菌、病毒、肿瘤等而被广泛使用^[9]。可见人们对于生物表面活性剂的使用不久将取代化合表面活性剂，这对于环境可持续发展及人类生存都具有积极影响。

生物表面活性剂种类

按化学结构的差异可以将生物表面活性剂分为两种^[9]，一是脂类、糖脂及蛋白质等小分子化合物，这类生物表面活性剂会使空气、水、油三相之间的表面张力下降，还能促进水或油的乳化；二是多糖、脂多糖和脂蛋白这类的高分子聚合物，其一般无法降低界面张力，但易于吸附在细小油滴的表面加快油水界面间形成稳定的乳状物从而增大亲和力^[7-9]。分子量不高的鼠李糖脂属于第一类，为至今被探究最多的生物表面活性剂中的一种^10-12]。

鼠李糖脂

鼠李糖脂（RL）作为生物表面活性剂的一种，主要的产生细菌是铜绿假单胞菌。它的物理性质、化学组成、和生物特征等都得到了广泛深刻的探究。而且，铜绿假单胞菌在天然环境中易于生存，对生物有机质的利用能力强。鼠李糖脂不但有无毒、两亲等表面活性剂特有的性质，并随浓度提高至临界胶束浓度，还会对多环芳烃产生显著的增溶作用。

鼠李糖脂的化学结构和表面活性

鼠李糖脂的化学结构多数为一到两个具亲水性的鼠李糖元与一到两个具疏水性的饱和或不饱和脂肪酸长链（C₈—C₁₂）连接^[12]，种类可达60种^[13]。按鼠李糖脂中鼠李糖元的数目（1或2），命名为单鼠李糖脂或双鼠李糖脂。常见的四种双鼠李糖脂和单鼠李糖脂的结构如Fig.1-1所示^[14]：双鼠李糖脂Rha-Rha-C₁₀-C₁₀ (Fig.1-1a)，即2-O--L-吡喃鼠李糖基--L-吡喃鼠李糖基--羟基癸酰-羟基癸酸（2-O--L-rhamnopyranosyl--L-rhamnopyranosyl--hydroxydecanoyl--hydroxydecanoate）；鼠李糖脂Rha-Rha-C₁₀-C₁₀(Fig.1-1b)，即2-O--L-吡喃鼠李糖基--L-吡喃鼠李糖基--羟基癸酸；单鼠李糖脂Rha-Rha-C₁₀-C₁₀(Fig.1-1c),即2-O--L-吡喃鼠李糖基--羟基癸酰-羟基癸酸（2-O--L-rhamnopyranosyl--hydroxydecanoyl--hydroxydecanoate）；单鼠李糖脂Rha-C₁₀(Fig.1-1d)，即-L-吡喃鼠李糖基--羟基癸酸。鼠李糖脂的生物学功能和理化性质会因为化学结构的差异而不同^[15,13]。微生物发酵产生鼠李糖脂的过程中双/单鼠李糖脂的比例会发生改变，这些主要取决于生产菌株、培养时间和碳源等因素^[16]。

亲水亲油平衡值（HLB）是反映亲水基团和亲油基团类型和位置的重要参数，鼠李糖脂的HLB高达22~24，因而其存在的水溶液中增溶效果明显^[9]。在胞外阴离子型表面活性剂中，鼠李糖脂的表面和界面活性十分优异。其临界胶束浓度（CMC）通常为5~200mg/L，当浓度为10~200mg/L时可以将水中正十六烷的界面张力从72Mn/m降到25~30mN/m之下^[17]。此外，鼠李糖脂有使油-水乳状液稳定的作用，Petel和Desai^[18]研究表明鼠李糖脂可以稳定正构烷烃（C₁₀—C₁₆）、烯烃（C₁₄—C₁₆）、芳香烃、煤油和原油等的水溶液，放置二十四小时后乳状液的稳定性仅被损坏5%~25%。

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