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摘 要

Abstract III

第一章 绪论 1

1.1 引言 1

1.2 光电化学发展史 1

1.3 电化学分解水电池的基本结构 2

1.4 电化学分解水电池的工作原理 3

1.5 改善半导体光电极性能的方法 3

1.6 总结 4

第二章 SrTaO₂N的制备与检测 6

2.1 引言 6

2.2 SrTaO₂N的制备与检测 7

2.2.1 SrTaO₂N的制备 7

2.2.2 XRD能谱图 7

2.2.3 SEM能谱图 8

第三章 影响光电催化活性的因素 12

3.1 光催化性的评价 12

3.2 制备条件对光吸收性能的影响 12

3.3 制备条件对形貌的影响 14

3.4 制备条件对氢氧根以及Ta4 对光催化性的影响 14

3.5 制备条件对光电流性能的影响 15

第四章 总结与展望 16

致谢 17

参考文献 19

摘要

SrTaO₂N是一种具有可见光分解纯水的半导体材料，其理论太阳能转换效率较高，但目前可达到的效率较低。主要原因是光生载流子的分离效率较低。SrTaO₂N通常是通过在高温下氮化Sr₂Ta₂O₇制备得到，利用前驱体和光催化剂之间相似的晶体结构通过拓扑转变可降低合成温度，减小由于晶格转变产生的晶格缺陷数量。NaTaO₃具有与SrTaO₂N相同的钙钛矿晶体结构，本论文将利用NaTaO₃做前驱物合成SrTaO₂N。以NaTaO₃为前驱体合成的单晶SrTaO₂N最低可在800°C下成功制备，其最高光电流比以Sr₂Ta₂O₇为前驱体制备得到的SrTaO₂N高5.6倍。通过测量许多特征以探究光电催化活性增加的原因。这些结果表明，由于表面OH^-的增加和Ta⁴ 的减少而导致的电荷分离效率的提高是太阳能到氢的转化效率更高的主要原因。

关键词 SrTaO₂N，NaTaO₃，分离效率，光电催化活性

Abstract

SrTaO₂N is generally prepared by nitriding Sr₂Ta₂O₇ at high temperature,It is a semiconductor material with visible light decomposition of pure water. Its theoretical solar energy conversion efficiency is high, but the currently achievable efficiency is low. The main reason is that the separation efficiency of photogenerated carriers is low.Using the similar crystal structure between precursor and photocatalyst can reduce the synthesized temperature by topotactic transformation. NaTaO₃, which has the identical perovskite crystal structure with SrTaO₂N, was used as the precursor to synthesize SrTaO₂N in this report. The highest photocurrent for single crystal SrTaO₂N synthesized with NaTaO₃ as precursor, which can be prepared successfully at 800 °C, was 5.6-fld higher than Sr₂Ta₂O₇ as precursor. Many characters were measured to explore the reasons for the increasing in photoelectrocatalytic activity. These results imply that the increase in charge separation efficiency, due to the increase in surface OH- and the decrease in Ta⁴ , is the main reason for the higher solar to hydrogen conversion efficiency.

Keywords SrTaO₂N，NaTaO₃，Separation efficiency，Photocatalytic activity

第一章 绪论

1.1 引言

能源是社会进步的保障，人类的日常生活也离不开能源，随着人类对地球资源不断索取，传统的化石燃料已经被消耗到面临枯竭，并且燃烧化石的燃烧对与我们朝夕相处的大自然造成了极大的损害，而且阻碍了世界各国的经济发展，对人类自身的安全也都巨大威胁，生态问题和能源问题成为全世界人类所面临的迫在眉睫的大难题。随着科技的不断进步，越来越多科研工作者投身于可再生能源和清洁型能源的开发。太阳能、风能、水能等都是非常理想的可再生清洁能源。其中电化学分解水制氢是近年来比较热门的研究方向之一，这是一种将太阳能转换成化学能的重要方法。19世纪以来，无数的研究人员前赴后继，经过几代人的研究实验，电化学分解水制氢技术不断进步不断革新，但是目前电化学分解水制氢的技术仍然不高，太阳能转换氢能效率仍然较低，距离实现太阳能水分解制氢的大规模利用还有很长的路要走。根据美国能源部推算，要实现电化学分解水制氢的大规模利用，光电化学水分解电池的太阳能转换氢能效率必须高于10%^[1]。而目前的技术手段还远远达不到这个要求，那么如何提高太阳能转换氢能效率是当下的关键问题。本章节将简述光电化学发展史、光电化学电池的基本组成、光电化学电池的工作原理以及提高半导体光电极性能的途径。

1.2光电化学发展史

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