摘 要

本研究调查了经过115 ℃、20 min热杀死的真菌8404菌丝对纺织染料活性蓝19（Remazol Blue 19）的吸附能力、最佳吸附条件，以及吸附的动力学过程。在确定死菌丝具有染料去除能力后，在不同pH（3.0、5.0、7.0、9.0、11.0）、不同温度（20、30、40、50 ℃）、不同预处理（1.0 mM 的HCl、HNO₃、H₂SO₄、丁二酸、醋酸、柠檬酸、EDTANa、Tris-base、NaH₂PO₄、NaOH浸泡24 h）等条件下，研究了死菌丝的最佳吸附条件和活性蓝19吸附的动力学过程。结果表明，pH为3.0、温度为30 ℃ 时吸附效果最佳，染料去除率达到96.8%，最大吸附量为19.4 mg/g。在pH 11.0、30 ℃的条件下，活菌丝分别在10种试剂浸泡和热杀死后，HNO₃处理获得最好的吸附效果，菌丝吸附量达到28.9 mg/g，吸附率比在不浸泡处理的对照增加了49.5%。在pH 3.0和30 ℃的条件下，死菌丝吸附染料的过程服从二级动力学方程，R²大于0.999。这些结果表明，热杀死的真菌8404菌丝在印染废水中去除活性蓝19的良好潜能。

关键词：活性蓝19；真菌；吸附；动力学；生物修复

Abstract

Using the heat-killed mycelia of fungus 8404 at 115 °C for 20 min, this study investigated its adsorption capacity of Reactive Blue 19, best adsorption conditions, and adsorption kinetics. The dead mycelia was firstly confirmed having ability in dye removal, and the optimum adsorption conditions and the kinetics of the adsorption were studied at different pH (3.0, 5.0, 7.0, 9.0, 11.0), different temperature (20, 30, 40, 50 °C), and different pretreatment (1.0 mM HCl, HNO₃, H₂SO₄, succinic acid, acetic acid, citric acid, EDTANA, Tris-base, NaH₂PO₄, and NaOH were immersed for 24 h). The results showed that the optimum adsorption was pH 3.0 and temperature 30 °C. The rate of dye removal reached 96.8% and the maximum adsorption capacity was 19.4 mg/g. Under the conditions of pH 11.0 and 30 °C, the fresh and live mycelia were immersed and heat-killed after 11 kinds of reagents, respectively. The treatment of HNO₃ obtained the best adsorption and the adsorption capacity of mycelia reached 28.9 mg/g, and the rate of dye adsorption was higher 49.5% higher than that of the non-immersed control at same conditions. under the optimum conditions of pH 3.0 and 30 °C, the process of dye adsorption by the dead mycelia obeyed the second-order kinetic equation, and their R2 were greater than 0.999. These results demonstrated the good potential of heat-killed fungus 8404 mycelia in removal of reactive blue 19 in printing and dyeing wastewater.

Key words: Reactive Blue 19; Fungi; Adsorption; Kinetics; Bioremediation

目录

第一章绪论 1

1.1印染废水及危害 1

1.2生物质吸附修复 2

1.3 真菌吸附机制 2

1.4吸附动力学模型 3

第二章 材料与方法 5

2.1仪器与试剂 5

2.1.1仪器 5

2.1.2其他实验用具 5

2.1.3试剂规格与厂家 5

2.2标准曲线绘制 6

2.3活菌丝、死菌丝对活性蓝脱色能力的比较 6

2.4 pH对死菌丝吸附活性蓝19的效应 7

2.5温度对死菌丝吸附活性蓝19的效应 7

2.6预处理对死菌丝吸附活性蓝19的效应 7

2.7不同染料浓度和菌丝对死菌丝吸附活性蓝19的效应 8

2.7.1不同染料浓度对死菌丝吸附活性蓝19的效应 8

2.7.2不同死菌丝质量梯度对死菌丝吸附活性蓝19的效应 8

2.8吸附动力学分析 9

第三章 结果与分析 10

3.1标准曲线 10

3.2活菌丝、死菌丝对活性蓝脱色能力的比较 11

3.3 pH对死菌丝吸附活性蓝19的效应 11

3.4温度对死菌丝吸附活性蓝19的效应 12

3.5预处理对死菌丝吸附活性蓝19的效应 13

3.6不同染料浓度和菌丝质量对死菌丝吸附活性蓝19的效应 14

3.6.1不同染料浓度对死菌丝吸附活性蓝19的效应 14

3.6.2不同死菌丝质量对死菌丝吸附活性蓝19的效应 15

3.7准二级动力学模型 16

第四章 讨论 18

第五章 结论与展望 19

5.1 结论 19

5.2 展望 19

参考文献 20

致 谢 22

第一章绪论

1.1印染废水及危害

1.1.1 印染废水及危害

日益工业化导致空气，土壤和水中被有毒化学品和污染废水大规模污染，其中纺织工业也是这种有毒废水的最大贡献者之一，在环境中释放高浓度的染料、媒染剂和其他助剂。据公布的报告显示，在纺织行业使用的合成纺织染料总量中，20％未使用的染料会排出污水处理厂进入水流和河流，而全世界每年产生的印染污水量达7×10⁵吨^[1-2]。印染污水对河流生态环境以及人类造成严重危害，因此，如何安全高效去除印染污水中的染料成为全世界研究的热点^[3]。印染污水因含有各类染料，具有以下几个特点：① 染料种类繁多、结构复杂；② 极性大易溶于水、可生化性差；③ 色度高、水质变化大；④ pH一般为中到强碱性（pH 8-12）等特点。染料按结构可分为三本甲烷、偶氮、蒽醌染料^[4]。其中，蒽醌类型染料也是活性染料的一种，活性染料独特之处是与织物结合方式为共价结合。活性染料含有发色团和助色团分别能够产生颜色和帮助前者产生颜色。蒽醌类染料的在生产中的优点是色泽鲜艳、耐光牢度好、化学稳定性好。但是当排放进入水体是不仅影响水生生态环境，BOD和COD升高，而且使水体颜色加深，降低水透明度影响水生植物光合作用^[5]；也影响人体的健康，蒽醌类染料的化学分子均具有蒽醌结构，能够插入DNA分子中的相邻碱基对中，诱发DNA突变，具有致癌性，对人体产生危害^[6-7]。

1.1.2 印染废水的处理

染料废水通常的处理方法有：① 化学法有氧化法、电解法、沉淀-絮凝法等；② 物理法有物理吸附法、过滤法、反渗透法等；③ 生物法有微生物法、酶解法^[8]。针对然而，化学法中氧化法脱色率较高，但不能有效降低COD^[9]；电解法有效降低COD，但耗能大；沉淀-絮凝法会产生大量泥渣^[10]。物理法中物理吸附主要使用活性炭吸附，局限于染料低的水域；过滤法和反渗透法成本较高。因此，在纺织工业如何经济的从废水中去除染料仍然是存在的一个主要问题。生物吸附是一种可行技术，其中研究的重点是各种能够广泛地吸附染料的微生物如细菌、真菌、藻类。由于可以生产真菌的生物质便宜并能从各种工业废料发酵过程中获得，且对人和动物无害。近年来，生物吸附过程中真菌作为生物吸附剂已被广泛研究使用， 活细胞具有各种各样的脱色机制，但是它们的应用受到污水浓度，pH值和温度等的限制。若是污水没有营养物质供给，则活细胞不能正常生长生存。与活细胞相比，死细胞可以长期储存或使用。它们的生物吸附能力可能大于，等于或低于活细胞的生物吸附能力。他们的操作和再生很简单。死亡的生物质工业来源可以从已建立的发酵工艺的废物中获得。因此，死细胞是有效的生物吸附剂。

1.2生物质吸附修复

生物吸附是一种可行的技术，研究的重点在寻找各种微生物如细菌、真菌和藻类能够广泛脱色染料的生物质。由于生产真菌的原料便宜并可以从各种工业废料发酵过程中获得，它被广泛用于染料脱色研究。近年来，生物吸附过程已被广泛研究使用真菌作为生物吸附剂，因为它们容易培养且对人和动物无害。

大量研究报道了真菌生物质对染料吸附。Binupriya等^[11]利用变色栓菌Trametes versicolor对活性蓝MR进行了吸附试验，结果表明，pH对吸附影响较大，化学吸附似乎在吸附过程中起主要作用。Vinayak等^[12]利用小球藻吸附亚甲蓝染料（MB），结果显示，小球藻在污水中生长量可达8.1-14 μg/mL/day。并且干的小球藻显示更好的吸附效果相比湿的生物质。王银玲等^[13]用酵母菌对两种偶氮染料活性艳红X-3B 和酸性大红3R进行吸附脱色研究，结果显示，当溶液pH为2时，该菌对染料的吸附脱色效果最好，脱色率分别为85.72%和75.31%。Iscen等^[14]用干青霉对活性黑5（RB 5）进行了生物吸附研究。结果表明，在温度为35 ℃时RB 5染料的最佳初始pH值和平衡时间分别为1.0和75 min，且生物吸附过程服从伪二级动力学模型。张丽芳等人^[15]利用丝状真菌青霉菌对酸性大红、中性红、活性艳红和孔雀绿四种水溶性染料进行吸附研究，当溶液pH为3时，对酸性大红和活性艳红吸附量较大，当溶液pH为6时，对中性红和孔雀绿吸附效果较好；用硝酸处理菌丝后显示更好的吸附效果，吸附量比原菌丝提升了40%。Shroff等人^[16]用少根根霉对Cr(VI)吸附，用无机物、有机酸，螯合剂，交联剂和有机溶剂预处理生物质，随后进行高压灭菌。结果显示：与天然生物量相比，生物吸附剂的所有物理化学处理提高了Cr（VI）吸收量；用0.5 mol/L HNO₃预处理生物质后，生物吸附能力最高(31.52 mg/g)。Ojha等人^[17]用菠萝蜜叶粉（JLP）对多种染料进行吸附研究，结果显示该物质对染料去除率随着温度和染料浓度增加而增加，表明JLP吸附过程是放热的，自发进行的。

生物吸附剂具有以下优点：① 来源广、成本低、污染少；② 操作条件温和、应用广；③ 吸附性能好。另外，生物吸附法在吸附过程中不需要额外提供营养源，因而适应更加广泛的污水类型，且不会受到水中有毒物质的影响，可多次重复使用。

1.3 真菌吸附机制

真菌相比细菌而言，其具有更加复杂的细胞壁结构，吸附的染料种类更加多样，达到吸附平衡时间短。真菌吸附对染料结构的选择性小，死菌丝吸附染料过程中不涉及菌丝生长以及酶的产生，因此对污水环境、营养物质等因素依赖性不高具有更高的应用价值。

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