论文总字数：24185字

摘 要

介孔分子筛MCM-41具有高的比表面积、高度有序的孔道结构及易于修饰的孔表面，广泛用于吸附、分离、催化等领域，尤其是在刺激响应可控释放领域以及分析检测方面拥有广阔的应用前景。本论文首先论述了无机介孔分子筛研究的意义，回顾了MCM-41介孔分子筛的研究发展历程，概述了MCM-41介孔分子筛的特点、合成机理、合成途径等。

香豆素具有良好的可逆光反应性质，是一种理想的光激发门控分子。本课题通过将光响应分子香豆素嫁接到介孔分子筛MCM-41的孔口，构筑开关可控的“分子门”，优化设计适用于吸附分离体系的智能光响应新材料。通过香豆素在特定波长的紫外光照射下发生可逆的分子间二聚和裂解反应，改变分子筛孔口直径，实现对吸附质的选择性吸附。选择合适的染料分子作为吸附质模型，该吸附剂吸附一定浓度的染料水溶液，光照前后吸附量有明显变化。证明以香豆素为光响应分子构筑的“分子门”成功实现分子筛孔口直径的改变。

关键词：MCM-41 香豆素 吸附 光响应

The preparation of coumarin-modified mesoporous silicon

and performance exploration

Abstract

MCM-41 mesoporous molecular sieves possess high surface areas, well-ordered

pore structures and modifiable hole surface, which are widely applied in the fields of adsorption, separation, catalysis, and so on, especially in stimuli-responsive controlled release and biosensors. Firstly the thesis expounds the significance of studying inorganic mesoporous materials,reviews the research development course in this field,generalizes the characteristic,synthetic meehanism,routes and diversified characteristic data.

Coumarin has good backlit nature of the reaction, it is an ideal optical excitation gated molecular. This topic through the optical response of the molecule coumarin grafted into mesoporous MCM-41 orifice, and build a controllable switch “molecular gate”, optimization design is suitable for the intelligent light response of the adsorption separation system of new materials. Through the coumarin under specific wavelength of ultraviolet irradiation the intermolecular dimer and cleavage of reversible reaction, change the molecular sieve orifice diameter, realize the adsorption properties of selective adsorption. Select the appropriate dye molecules as the adsorbate model, the adsorbent adsorbs certain concentration of dye aqueous solution, there are obvious changes in the adsorption capacity before and after illumination. Proving that the coumarin as light response molecules to construct the “molecular door” to achieve the change of the molecular sieve orifice diameter.

Key Words：MCM-41; Coumarin; adsorption; light responsive

目 录

摘 要 I

Abstract II

第一章 绪论 1

1.1 引言 1

1.2 介孔分子筛MCM-41 1

1.2.1 介孔分子筛MCM-41的概述 1

1.2.2 介孔二氧化硅MCM-41的制备 2

1.3 介孔分子筛的有机基团功能化 3

1.3.1 嫁接法 3

1.3.2 原位合成法 4

1.3.3 “组合”合成法 4

1.4 香豆素的光化学特性 5

1.5 功能化介孔分子筛的应用 6

1.5.1 吸附分离 6

1.5.2 化学催化 7

1.5.3 在光学传感器领域中的应用 8

1.5.4 在生物领域中的应用 9

1.6 本课题的主要研究内容 9

第二章 实验仪器及实验方法 10

2.1 实验仪器和材料 10

2.2 实验方法与实验步骤 11

2.2.1 MCM-41的制备 11

2.2.2 7-烯丙氧基香豆素的制备 11

2.2.3 香豆素衍生物的合成 12

2.2.4 香豆素改性介孔分子筛MCM-41的制备 12

2.2.5 吸附剂的表征方法 13

第三章 实验结果与讨论 15

3.1 吸附剂的表征 15

3.1.1 X射线衍射 15

3.1.2 傅里叶-红外光谱 16

3.1.3 紫外-可见漫反射光谱 18

3.1.4 氮气吸附-脱附等温线 19

3.1.5 热重分析 21

3.2 吸附剂的性能探索 21

第四章 结论与展望 26

4.1 结论 26

4.2 展望 26

参考文献 27

致谢 30

第一章 绪论

1.1 引言

有机-无机复合材料有望将有机官能团丰富的理化特性与无机载体稳定的理化性质相结合，引起了科学家的广泛兴趣。介孔分子筛作为一种新型无机固体材料，可通过有机基团功能化形成有机-无机复合材料，在催化剂、传感器、选择性吸附剂、纳米材料的构筑等方面有广阔的应用前景。介孔分子筛MCM-41壁上存在大量的硅羟基，可以通过有机硅烷与硅羟基反应对孔壁进行修饰，甚至可以采用有机硅烷与无机硅烷共同水解，从而赋予骨架特殊的功能性，因而可优选作为有机-无机杂化材料的无机多孔载体。功能化的介孔分子筛MCM-41不仅展现出无机多孔载体MCM-41本有的优良特性，且因有机官能团的引入而产生了丰富的磁、光、电、化学和机械性质，从而在光电子器件、精密仪器、生物医学、吸附、催化和环境工程等领域有潜在的应用价值。

本文主要探讨了香豆素改性硅基介孔分子筛的制备方法及性能的初步探索。

1.2 介孔分子筛MCM-41

1.2.1 介孔分子筛MCM-41的概述

1992年Beck^[1,2]等在表面活性剂存在的条件下，成功地合成了孔径在2-10 nm内可调节的新型M41S（Mobile CrystallineMaterial, MCM）系列介孔材料，如具有二维六方形孔道结构的MCM-41，因其具有规则的孔道结构，孔径分布均一并连续可调，具有较大的比表面积和良好的水热稳定性，且孔壁上丰富的硅羟基易于对其进行改性，成为非常有前景的吸附和催化材料。该系列介孔二氧化硅材料突破了原有沸石分子筛孔径小的限制，是有序介孔分子筛材料合成的真正开始，被认为是分子筛发展史上一个新的里程碑。

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