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摘 要

近年来，石墨烯以其独特的结构和优异的性能，在科学界引起了广泛的研究兴趣。石墨烯具有独特的二维结构和优异的物理化学性能，然而，石墨烯片层间存在较强的范德华力使其在溶剂中不能稳定分散，这是制约石墨烯研究和应用的主要障碍。氧化还原法被认为是实现大规模生产石墨烯的主要途径之一。氧化石墨烯通常是由化学氧化剥离石墨，在石墨烯片层上引入羧基、羟基和环氧基的办法而制备的。然而，由于这部分强亲水性含氧官能团的引入，使得氧化石墨烯与很多的有机溶剂不相溶，这就在很大程度上限定了石墨烯的应用。因此，对石墨烯进行改性具有很大的理论和现实意义。本文基于氧化石墨烯的大规模制备，提出一种简便的方法，即通过对氧化石墨烯进行氟化制备氟化石墨烯。

关键词 石墨烯 氟化 石墨烯氟化 还原

The Preparation and Properties of Anion-doped Graphene

Abstract

In recent years, graphene has attracted a great deal of research interest in the scientific community because of its unique structure and excellent performance. Graphene has unique two-dimensional structure and excellent physical and chemical properties. However, the strong van der Waals force between graphene layers makes it unstable to disperse in the solvent, and this is the main barrier for the research and application of graphene. Oxidation and Deoxidation is considered as one of the main ways to achieve mass production of grapheme. Graphene oxide is usually obtained by chemical oxidation and exfoliation of graphite, bringing carboxyl, epoxy groups and hydroxy into layers of graphene. However, the introduction of these strong hydrophilic oxygen-containing functional groups makes graphene oxide difficult to dissolve in some organic solvents, and it largely limits the application of graphene. Therefore, the modification of graphene has great theoretical and practical significance.In this paper, we propose a simple approach, which was employed to prepare fluorinated graphene by fluorinating graphene oxide, based on the large-scale preparation of graphene oxide.

KEYWORDS Graphene; fluorine; grapheme fluoride; reduction

目录

摘 要 I

Abstract II

第一章 绪论 1

1.1引言 1

1.2 石墨烯的基本性质 2

1.2.1 热学性质 2

1.2.2 电学性质 2

1.2.3 力学性质 3

1.3 石墨烯的制备方法 3

1.3.1 微机械剥离法 3

1.3.2 氧化还原法 4

1.3.3 外延生长法 6

1.3.4 化学气相沉积法 6

1.3.5 其他方法 6

1.4 石墨烯的应用 7

1.4.1 储能材料 7

1.4.2 传感器 7

1.4.3 石墨烯薄膜 8

1.4.4 海水淡化 9

1.5 本论文的研究目的和主要工作 9

1.5.1 石墨烯的制备与表征 9

1.5.2 氟化石墨烯的制备与表征 9

第二章 实验 10

2.1 实验药品与仪器 10

2.2 实验步骤 11

2.2.1 氧化石墨的制备 11

2.2.2 超声剥离制备氧化石墨烯 11

2.2.3 氟化石墨烯的制备 12

第三章 结果与讨论 13

3.1氟化石墨烯固体在水中的分散性 13

3.2 红外谱图（FTIR）分析 14

3.3紫外可见吸收光谱（UV-vis）表征 15

第四章 结论与展望 16

4.1 小结 16

4.2 展望 16

参考文献 17

致谢 19

第一章 绪论

• 1. 引言

人类利用石墨已有数千年的历史，其最初的目的仅仅用于装饰^[1]。但是后来石墨的应用领域从铅笔延伸至炮弹的内衬模具。虽然人们早就知道石墨具有分层性质，但是其分层细节直到1924年才由贝纳尔用X-射线散射技术揭示。

石墨烯是目前已经存在的材料中最薄的一种，仅有一个碳原子的厚度，结构完美的石墨稀是一种理想的二维晶体，具有平面六边形点阵结构（如图1-1），可以看作是由石墨剥离的单层石墨分子，平面内每个碳原子均为sp²杂化，并贡献剩余的一个P轨道电子形成离域大π键，π电子可以在平面内自由移动，赋予石墨烯优异的导电性，使其可以应用于传感器元件。另外，石墨烯还具有大的比表面积以及优异的电学、力学和热学性能。

图1-1 石墨烯结构图

石墨稀具有由碳六元环组成的二维周期蜂窝状点阵结构，是构成其他石墨材料的基本单元，如果石墨稀晶格中存在五元环晶格时，那么就会使石墨烯片层翘曲，有12个以上五元环晶格存在时就会形成0维的C60球体，如果石墨稀以其面上某一直线为轴，就会卷曲360°而形成的无缝中空管，变成1维的碳纳米管，当多层石墨稀六角网面之间通过π电子相互作用产生范德华力就会形成3维体相石墨，虽然这种层间范德华力相对较弱，约为5.9 KJ/mol，基面间很容易产生滑移，但是这种结合力的存在使得片层很难剥离。

掺杂是改变石墨烯电子结构和化学性质的有效途径。异质原子掺入石墨烯的晶格，不仅可有效引入带隙，而且可以增加石墨烯局域反应的活性，从而产生许多新的功能，研究发现，硼^[2]、氮^[3]、氧^[4]、硫^[5]等元素能够掺入石墨烯晶格并有效改变改变其性能。Liu Z W^[6] 等通过裂解甲苯和三苯基磷沉积除磷掺杂石墨，以其作无金属催化剂取代Pt/C 贵金属催化剂，在燃料电池的阴极氧化反应中展现出电催化活性，但其较低的磷含量（0.26%）和比表面积（4 m²·g^-1）有待提高。Li R^[7] 等通过热处理氧化石墨烯和离子液体（1-丁基-3-甲基咪唑六氟磷酸盐）合成磷掺杂石墨烯，但离子液体中的氟和氮会影响产物石墨烯的纯度。

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