论文总字数：17769字

摘 要

两氧化铈的需求对高技术的发展提出了越来越高的要求。传感器、防腐涂料、SOFC电极等领域内的二氧化铈应用极为普遍，光学和电化学性能好、单晶形式等是其优势所在。在该项目中,我们将不同的金属负载在CeO₂上,并讨论了它们的催化性能。浸渍沉淀法主要源自于浸渍法，这种新技术为本实验项目采用。即将沉淀剂基质预先安排在浸渍溶液内。随之在浸渍单元结束基础上加温，以便于载体表面可以形成成分沉淀、积累。金属或其氧化物负载催化剂（比浸渍法分布更加均匀）制备通常宜采用此法。此法也是课题论文分析的主题，实验重点对水环境中的Ofloxacin的催化氧化进行了考察,讨论了催化剂类型、光强、初始pH、过氧化氢用量和催化剂用量对实验的影响机理。

结果表明：CeO₂-K催化剂具有良好的催化降解氧氟沙星作用。CeO₂-K催化剂在光照强度1000 W，pH=9，过氧化氢投加量为两倍投加量，催化剂投加量为1 g/L时，催化降解的效率最高。在三小时的去除率达到74.3%。

关键词：氧氟沙星 过氧化氢 催化氧化

Preparation of high efficiency CeO₂ base Photocatalyst and its Catalytic Degradation of Ofloxacin wastewater.

Abstract

The demand for cerium dioxide has raised higher and higher requirements for the development of high technology. Cerium dioxide is widely used in sensors, antiseptic coatings, SOFC electrodes and other fields. In this project, we loaded different metals on CeO₂ and discussed their catalytic performance. The method of impregnation precipitation is mainly derived from impregnation method. The precipitant matrix is prearranged in the impregnation solution.The impregnation unit is then heated to form component precipitation and accumulation on the surface of the carrier. Metal or its oxide supported catalyst (more evenly distributed than immersion method) is usually suitable for preparation.This law is subject the theme of the paper analysis, experiment focus on the water environment of Ofloxacin in catalytic oxidation was investigated and discussed the type of catalyst, light intensity, initial pH, dosage of hydrogen peroxide and catalyst dosage on the experiment, the influence mechanism. The results showed that CeO₂-K catalyst had good catalytic degradation of ofloxacin. When the light intensity of CeO₂-K catalyst is 1000 W, pH=9, hydrogen peroxide dosage is twice, and catalyst dosage is 1 g/L, the catalytic degradation efficiency is the highest. The removal rate in three hours was 74.3%.

Key Words: Ofloxacin; Hydrogen peroxide; Catalytic degradation

目 录

摘要 I

Abstract II

第一章 文献综述 1

1.1 氧氟沙星的性质 1

1.2 抗生素的环境归趋 1

1.2.1 氧氟沙星造成的环境影响 1

1.2.2 水体中抗生素污染现状(来源、污染浓度水平) 2

1.3 研究背景 3

1.3.1 二氧化铈的性质 3

1.3.2 二氧化铈的资源状况 4

1.4 国内外研究现状 5

1.4.1 紫外线吸收剂方面的应用 5

1.4.2 催化剂上的应用 6

1.4.3 抛光粉中的应用 6

1.4.4 电化学上的应用 7

1.4.5 其它用途 7

第二章 实验内容 8

2.1 实验试剂与设备 8

2.2 溶液的配制 9

2.3 催化剂制备方法 9

2.4 实验步骤 9

2.4.1 催化氧化的催化剂选定实验 9

2.4.2 吸附实验 10

2.4.3 过氧化氢氧化实验 10

2.4.4 光强影响实验 10

2.4.5 过氧化氢投加量实验 11

2.4.6 pH影响实验 11

2.4.7 催化剂投加量实验 12

第三章 实验结果 13

3.1 催化氧化的催化剂选定实验 13

3.2 吸附实验 13

3.3 过氧化氢氧化实验 14

3.4 光强影响实验 15

3.5 过氧化氢投加量实验 15

3.6 pH影响实验 16

3.7 催化剂投加量实验 17

3.8 最佳反应条件实验 18

第四章 总结与展望 19

参考文献 20

致 谢 22

附 录 23

第一章 文献综述

1.1 氧氟沙星的性质

C₁₈H₂₀FN₃O₄为氧氟沙星（Ofloxacin）的分子式，其分子量361.37，密度是1.48 g/cm³，熔点为270-2750 ºC，沸点为571.5 ºC at 760 mmHg，储存条件2-8 ºC。Ofloxacin味苦、无臭，可溶于CH₃COOH，不溶于H₂O、CHCl₃、CH₃OH、C₂H₅OH和CH₃COCH₃等，不溶于C₄H₈O₂^[1]。这种浅黄结晶体的颜色在光线下会缓慢变色。其化学名如下：

1.2 抗生素的环境归趋

1.2.1 氧氟沙星造成的环境影响

Ofloxacin是喹诺酮类抗生素中的一种^[2]。在水环境中,大量使用药物是大量药物存在的重要原因。我国抗生素的生产和使用是非常高的。大多数药物不能在人体和动物中完全代谢^[3]。它们中的大多数是以药物形式存在的原型或中间体。这些有机化合物最终将通过多种途径进入水环境,如医院污水、市政污水、畜禽粪便和制药工业废水。氧氟沙星在某家医院排出的出水中被检测出25.5～35.5 μg/L^[4]。

由于抗生素的挥发性较差,在空气中很少有部分可以被转移和转化。食物链、土壤以及水体为其在自然界内的迁移途径^[5-6]。污水排放系统内如果进入了抗生素及其代谢物，水体内会就此渗入此类物质，遂发生污染现象,而且大多会随之被排放至地表水系（随污水处理厂处理后排出）。之所以处理后依然会形成污染，主要是因为当前污水处理技术根本无法将抗生素全面消除，其一旦进入地表水系，将就此永久性入侵水生动植物。与此同时，水体内也会通过食物链而进入由部分生物蓄积的有机物。抗生素作为原型和代谢物,环境中的非耐药细菌对生命具有抵抗力。细菌的杀灭和细菌的抗性可以大大传播,自然环境的既有生态平衡会因此而被打破。抗生素同样会基于食物链而于生物体内累积、保留，由此间接性的、潜在性的威胁并危害人体健康。客观来看，药物残留通常不会迅速导致人体受到急性危害，不过，如果将含微量抗生素食物持续、长期摄入的话，体内器官会因此而受到伤害，这些微量抗生素在人体内富集之后能对体内器官形成约40年侵扰，至其病发^[7]。优先污染物是环境光化学污染物中需要重点关注的对象，高痛苦、高毒性的工业中间体和农药（环境中）尤其需要重视。欧美各国学术界目前已在研究一些能导致污染的具有代表性的抗生素环境光化学行为。我国目前也开始关注这方面的问题。透过既有成果可以发现，将多种抗生素污染物去除的一个基本途径在于光化学降解，而且这种去除或分解操作通常需要基于水体来完成，以此将自然环境受到抗生素残留的威胁消除，对环境污染进行有效控制。此法的基本原理在于：对部分抗生素导致的趋化性、生态毒理效应进行消除。所以说，对抗生素在自然环境中的光化学转化行为进行深度探索研究，有利于对此类污染物引发的环境生态风险的分析与评价，促进药物合成与研发完善^[8]。

1.2.2 水体中抗生素污染现状(来源、污染浓度水平)

水体抗生素污染现象早在上世纪九十年代末便已逐步成为各界关注的焦点。但从水体污染的整体状来看，抗生素只属于一种新型污染因素。从抗生素的功能来看，能将其划分成医用抗生素、育种抗生素、农用抗生素这三大类。而其中应用比较普遍的是农用抗生素。我国国内现有二十四种抗药性药物（注册生产），仅此一项产能已超过8万吨/年，年均创造的产值为23亿人民币。赤霉素、阿维菌素等均是这种生物农药中的代表，这种来自于微生物的天然产物的危害性较低，耐药性通常也不易产生。兽药即所谓的水产养殖抗生素。动物的生长刺激、疾病防治是其基本功能，对动物育种比较有利，其直接功能是将含抗生素的动物排泄物提高^[9]。我国大陆地区抗生素污染的主要因素即来源于此。动物排泄物中的抗生素约有70-80%会通过不同途径完成向水体环境进入，就此污染对水库、湖泊等各种水环境。医用抗生素同样会通过排泄物、污水而进入水体。水体中的抗生素通常会利用饮用水途径及人类饮水时机而完成向人体转移。人体由于摄入了抗生素而形成了耐药性，不利用人体健康^[10]。有报道指出，进入人体的抗生素排泄途径通常是人体的尿液或粪便，约75-90%的人体抗生素会基于这两个途径对外排出（以原料药形式）。此类抗生素尽管来经由污水处理厂处理，不过前文曾经分析过，因为对于抗生素而言，人类当前的污水处理技术还极难将其有效、全面消除，所以，污水处理厂排出的所谓已处理水实质上依然含有很多抗生素，这类水一旦进入地表水系，首先会直接污染饮用水源；其次，地下水系同样会因此而受到污染，这是因为含抗生素的地表水会通过土壤渗透进地下水体等^[11]。

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