论文总字数：15433字

摘 要

随着各类燃料在工业中的广泛应用，催化剂的硫中毒、碱金属中毒问题一直是众多学者研究的对象，本文采用溶胶-凝胶法制备Mn/TiO₂和Ce/TiO₂这两种催化剂，将制备好的这两种催化剂采用浸渍法模拟碱金属K中毒。通过添加Co和P对其进行改性。通过对新鲜、中毒、改性后的催化剂进行样品表征技术，包括BET、XRD、原位DRIFT等对催化剂的结构、性能以及反应机理探究。结果表明碱金属K对SCR催化剂有着明显地抑制作用，Co和P改性后的K-Co-Mn/TiO₂、K-P-Ce/TiO₂催化剂有着明显地抗K性，其中K-Co-Mn/TiO₂催化剂性能优于K-P-Ce/TiO₂。

关键词：低温 NH₃-SCR Mn/TiO₂ Ce/TiO₂

Preparation of Mn、 Ce/TiO₂ Denitration Catalyst

Abstract

With the wide application of various types of fuels in the industry, catalyst sulfur poisoning and alkali metal poisoning have been the subject of many scholars. The preparation of Mn/TiO₂ and Ce/TiO₂ by sol-gel method will prepare these two catalysts. Alkali metal K poisoning is modeled by impregnation. It is modified by adding Co and P. Sample characterization techniques for fresh, poisoned, and modified catalysts, including BET, XRD, in situ DRIFT, and the like. The structure of the catalyst was characterized, and the relationship between its structure and catalyst performance was investigated to study its denitration efficiency. The results show that alkali metal K has obvious inhibitory effect on SCR catalyst. The K-Co-Mn/TiO₂ and K-P-Ce/TiO₂ catalysts modified by Co and P have obvious anti-K properties, among which K-Co-Mn/TiO₂ Catalyst performance is superior to K-P-Ce/TiO_2.

Key words: Low temperature; NH₃-SCR; Mn/TiO₂; Ce/TiO₂

目录

摘 要 I

ABSTRACT II

目录 III

第一章 绪论 1

1.1 课题背景及研究目的和意义 1

1.1.1氮氧化物的来源以及危害 2

1.1.2脱硝技术的发展现状 2

1.1.3 SCR催化剂现状 3

1.1.4 SCR脱硝催化剂目前存在的问题 5

1.2 研究目标及主要研究内容 5

1.2.1研究目的 5

1.2.2研究内容 6

第二章 实验部分 7

2.1 引言 7

2.2 实验试剂与仪器 7

2.3 催化剂制备 8

2.4 催化剂表征 9

2.4.1 比表面积（BET） 9

2.4.2 氨气程序升温脱附 (NH₃-SCR) 9

2.5催化剂活性评价系统 9

2.5.1催化剂活性装置图 9

2.5.2 催化剂活性测试与测评 10

第三章 实验结果与讨论 12

3.1 催化剂活性评价 12

3.1.1 Mn/TiO₂等四种催化剂的NO的转化率、N₂的选择性 12

3.1.2 Ce/TiO₂等四种催化剂的NO_X的转化率、N₂的选择性 13

3.2 比表面积(BET) 15

3.2.1 Mn/TiO₂、1/4K-Mn/TiO₂ 、Mn-Co/TiO₂、1/4K-Mn-Co/TiO₂四种催化剂BET结果 15

3.3 NH₃-TPD分析 17

3.3.1 Ce/TiO₂、1/4K-Ce/TiO₂ 、P-Ce/TiO₂、1/4K-P-Ce/TiO₂四种催化剂的NH₃-TPD分析 17

3.3.2 Mn/TiO₂、1/4K-Mn/TiO₂ 、Mn-Co/TiO₂、1/4K-Mn-Co/TiO₂四种催化剂的NH₃-TPD分析 18

第四章 结论及展望 19

4.1结论 19

4.2展望 19

参考文献 20

致谢 21

第一章 绪论

1.1 课题背景及研究目的和意义

氮氧化物不仅会对人类的健康造成严重的危害，对大气的污染也是十分的严重。

我国的火力发电厂、染料厂等在燃烧煤炭的过程中，将大量的氮的氧化物排放到大气中，造成了严重的大气然问题。对于氮的氧化物的排放问题以及造成的大气污染已经引起全球各国研究人员的广泛关注。

目前我国现有的处理氮的氧化物的方法中，具有选择性的催化还原（SCR）技术已经变成了脱硝技术中最广泛应用的技术，国内外许多科研人员一直把提升SCR技术作为他们工作研究的重心。该项技术目前已经发展的非常成熟，有着系统稳定且易于维护，反应产物易清洁，反应效率高，装置易于操作等优点，但是，该技术最大的问题在于催化剂的制备，选择一个催化效果好，寿命长，易清洁的催化剂尤为重要，而且，通常各种尾气中都会有一些的灰尘和SO₂，催化剂存放在含有灰尘的系统中，灰尘覆盖在催化剂表面会导致酸性位点被遮挡、堵塞且灰尘本身中碱性土壤会使催化剂碱金属中毒，同时废气中的SO₂和NH₃反应，产生的硫酸盐覆盖在催化剂表面降低了催化剂的活性，这两种不好的因素会使催化剂效率大大降低。

催化剂工作的环境大多数在高温条件下，时间久了会产生催化剂烧结、寿命减短等问题。因此，现实应用中为了缓解这些问题，常常会在脱硝反应器面前增加一个除硫除尘的装置来增加催化剂寿命，但是，经过除硫除尘装置以后，温度会下降很多，通常会低于催化剂的活性温度区间，因此，还要在增加一个预热装置，这就会使机器的运行成本大大增加。所以，开发出新型的、低温活性高的、无毒的催化剂显得尤为重要。

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