论文总字数：24359字

摘 要

氨气是一种重要的化工原料，广泛应用于各类化工生产当中。但同时氨气也是一种有毒有害的气体，所以氨气的吸附在实际生产中显得尤为重要。吸附法是吸附、回收氨气的常用方法之一。中空介孔二氧化硅微球（HMSS）热稳定性好、密度低、比表面积大等多种优点，是良好的吸附剂载体；金属卤化物可与氨气分子发生化学吸附反应形成络合物，被视为良好的氨气储存剂。本文用金属卤化物对二氧化硅球进行改性来制备了吸附剂。

本文用自模板法制备了HMSS，用湿式浸渍的方式将金属卤化物负载到HMSS制备了复合吸收剂。通过SEM、TEM等手段对吸附剂进行形貌分析，可以看出，HMSS具有良好的中空结构，随着TEOS的增加，HMSS的粒径逐渐增大；金属卤化物在HMSS有良好的分散性。氨吸附测试结果表明，制备的吸附剂的吸附等温线均遵循Langmuir型等温线。吸附剂的吸附容量普遍随吸附压力的升高而升高，随吸附温度的升高而降低。其中,在30℃、0.8atm条件下，负载量为80%的MgCl₂/HMSS的氨吸附容量最高，约为20mol/kg，为纯HMSS的4.7倍；对于吸附剂的吸附稳定性实验，实验结果表明吸附剂再生5次后可以保持初始吸附量的95%以上，再生10次后可以保持初始吸附量的90%以上。

关键词：氨气 吸附 中空介孔二氧化硅微球 浸渍法 金属卤化物

Abstract

Ammonia is an important chemical raw material and is widely used in various chemical production. However, ammonia is also a toxic and harmful gas, so the adsorption of ammonia is particularly important in actual production. Adsorption is one of the methods commonly used to adsorb and recover ammonia. Hollow mesoporous silica spheres (HMSS) have many advantages, such as good thermal stability, low density, and large specific surface area, so they can be used as a good adsorbent carrier. Metal halides are considered as good ammonia storage agents because they can react with ammonia molecules to form a complex. In this paper, an adsorbent was prepared by modifying the silica spheres with metal halides.

In this paper, the HMSS was prepared by the self-template method, and the metal halide was loaded onto the HMSS by wet impregnation to prepare a composite absorbent. The morphological analysis of the adsorbents were performed by characterization methods such as SEM and TEM, it can be seen that HMSS has a good hollow structure. Furthermore, it can be seen that the particle size of HMSS gradually increases with the increase of TEOS. Additionally, the metal halide has good dispersion in HMSS. The ammonia adsorption test results show that the adsorption isotherms of the prepared adsorbents all follow Langmuir-type isotherms. The adsorption capacity of the adsorbent generally increases with the increase of the adsorption pressure, and decreases with the increase of the adsorption temperature. At 30°C and 0.8 atm, the MgCl₂/HMSS with the loading content of 80% has the highest ammonia adsorption capacity of 20 mol/kg, which is 4.7 times that of pure HMSS. For the regeneration of adsorbent, it was found that the adsorbent can maintain more than 95% of the initial adsorption amount after 5 regenerations, and can maintain more than 90% of the initial adsorption amount after 10 regenerations.

Key words: ammonia, adsorption, HMSS, impregnation method, metal halide

目录

摘 要 I

Abstract II

第一章 绪论 1

1.1 氨气的性质及其回收方法 1

1.1.1氨气的危害及其在工业中的应用 1

1.1.2氨气的回收方法 2

1.2 常用的氨气吸附剂 3

1.2.1氧化铝 3

1.2.2活性炭 4

1.2.3沸石 5

1.2.4MOFs材料 6

1.2.6离子液体 7

1.2.7硅质材料 8

1.3 中空介孔二氧化硅球 9

1.3.1介孔材料 9

1.3.2中空微球的制备 10

1.3.3中空介孔二氧化硅球的实际应用 12

1.4 本论文主要研究内容 13

第二章 材料与方法 15

2.1 实验材料的制备 15

2.1.1HMSS制备方法 15

2.1.2金属盐/HMSS制备 15

2.2 实验研究装置 15

2.3 实验流程 16

第三章 结果与讨论 18

3.1 吸附剂的形貌分析 18

3.2 吸附剂结构表征分析 19

3.3 吸附剂的氨气吸附容量研究 21

3.4 吸附剂的吸附稳定性研究 24

第四章 总结与展望 26

4.1 总结 26

4.2 展望 26

参考文献 27

致谢 30

第一章 绪论

1.1 氨气的性质及其回收方法

1.1.1 氨气的危害及其在工业中的应用

在常温常压下，氨气是一种无色且有刺激性气味的气体，其质量分数比水小且极易溶于水，在常温下的氨气溶于水的体积比就可达到700:1。氨呈碱性，对皮肤和黏膜有刺激和腐蚀作用，可使组织的蛋白变性。因为氨气极高的溶解度，它非常容易溶于人或动物的呼吸道和眼结膜，减弱机体的抵抗力。氨气被人吸入体内，在血液中与血红蛋白结合，影响血液送氧能力，导致机体组织缺氧。当人长时间处于较高浓度的氨气环境中时，会引起氨中毒，从而影响呼吸系统、危害神经系统，严重时甚至引发死亡。

表1-1 人体对氨气的毒性反应

氨可用于制造氨水、氮肥（尿素、碳铵等）、复合肥料、硝酸、铵盐、纯碱等，且广泛应用于化工、轻工、化肥、制药、合成纤维等领域^[1]。含氮无机盐及有机物中间体、磺胺药、聚氨酯、聚酰胺纤维和丁腈橡胶等都需直接以氨为原料。此外，氨可以作为生物燃料来提供能源。其中，氨可通过在常压下冷却或在常温下加压两种方式液化成无色液体，液氨汽化时吸收大量的热，使周围的温度下降^[2]。氨的蒸发潜热大，单位容积制冷量、单位质量制冷量比较大，消耗臭氧潜能值（ODP）、全球变暖潜能值（GWP）均为零^[3]，因而是一种非常理想的制冷剂。随着工业的发展、在冷链规模和对制冷剂环保要求不断扩大的趋势下，氨凭借其独特高效的制冷性能已成为大型工业中的主流制冷剂^[4]。考虑到经济性、实用性等原因，以氨为制冷剂的螺杆式压缩机在工业制冷中已得到了广泛应用。

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