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摘 要

在各种可再生能源项目中，基于半导体的光催化水分解可以收集不竭的清洁太阳能作为能源。石墨相氮化碳被认为是光催化水分解的有效光催化剂，而碳环杂化的石墨相氮化碳则通过具有不同电子亲和力的二维结构域紧密相连成的平面内π共轭异质结构，来协同扩展光吸收，促进电子–空穴对的分离和传输。

本研究以微波法制备碳环杂化的石墨相氮化碳，并对固定反应频率为350 W情况下，不同反应时长和不同反应物配比的产物进行了表征和光催化性能研究。研究发现反应时长20 min的产物更接近石墨相氮化碳，且反应物中对苯二甲酸和三聚氰胺摩尔比为0.02产物的光催化效率最高，为95 μmol h^-1 g^-1。结果表明微波法是一种高效生产石墨相氮化碳的方法，其制备的碳环杂化的石墨相氮化碳也具有可观的光催化性能。

关键词：光催化 石墨相氮化碳 微波法

Microwave-Assisted preparation of (C_ring)–C₃N₄ and its study of Hydrogen Production from Photolysis of Water

Abstract

In various renewable energy projects, semiconductor-based photocatalytic water splitting can collect inexhaustible clean solar energy as energy. g-C₃N₄ is considered to be an effective photocatalyst for photocatalytic water splitting, while (C_ring)–C₃N₄ is formed by an in-plane π-conjugated heterostructure via intimately connecting two-dimensional domains with different electron affinity, to synergistically extend the light absorption and promote the electron−hole pair separation and transportation.

In this study, the carbon ring hybrid graphite carbon nitride was prepared by microwave method. The products with different reaction time and reactant ratio were characterized and photocatalytic properties were studied under the condition of fixed reaction frequency of 350 W. It was found that the product with a reaction time of 20 minutes was closer to g-C₃N₄, and the photocatalytic efficiency of the product with a molar ratio of terephthalic acid to melamine of 0.02 was the highest, which was 95 μ mol h^-1g^-1. The results show that the microwave method is a highly efficient method for the production of g-C₃N₄.And the carbon ring hybrid graphite carbon nitride prepared by this method also has considerable photocatalytic performance.

Key Words: Photocatalysis; g-C₃N₄; Microwave-assisted

目 录

摘要 I

ABSTRACT II

第一章 文献综述 1

1.1 选题背景 1

1.2 g-C₃N₄的结构与制备方法 2

1.3 g-C₃N₄的功能化 3

1.3.1 g-C₃N₄的元素掺杂 3

1.3.2 g-C₃N₄的共聚 4

1.4 碳环杂化的石墨相氮化碳(C_ring)–C₃N₄ 4

1.5微波法制备g-C₃N₄ 5

1.6光解水原理 6

第二章 实验部分 7

2.1 实验设备 7

2.2 材料和制备 7

2.3表征手段 8

2.4光催化性能测试 8

第三章 结果与讨论 9

3.1 X射线衍射表征 9

3.2 扫描电镜表征 10

3.3 紫外可见漫反射光谱 12

3.4 光催化产氢性能测试 14

第四章 结论与展望 16

4.1 结论 16

4.2 展望 16

参考文献 17

致谢 23

第一章 文献综述

1.1 选题背景

因为人类工业化程度加深以及人口快速增长，预计到2050年全球将需要其现有能源供应量的两倍^[1,2]。截止到目前，化石燃料基本决定了世界的能源需求，然而它们正在迅速耗，例如石油，煤炭和天然气。化石燃料的消耗无法避免地伴随着有害物质排放。因此，人们在材料工程领域寻求全新材料的发现以及尖端技术的发展，以达到高效的能量转换率的同时保证可持续发展^[3]。在各种可再生能源项目中，基于半导体的光催化分解水可以收集不竭的清洁太阳能作为能源^[4-18]。这种可行的技术因其在能源和环境中的多种应用潜力而受到了学界广泛的关注。以化学形式有效储存可再生太阳能已被广泛认为是满足未来世界能源需求的一种有前途和可持续的战略^[19-21]。为实现这一目标，利用充足的阳光将水直接分解成氢气和氧气是一种潜在的可扩展方法^[22-24]。众所周知，光催化水分解过程依次经历了三个步骤：光吸收，光载流子分离/传输，和表面氧化还原。不幸的是，在远距离传输过程中，光催化水分解遇到了光载流子迁移速率低的巨大挑战，并且该问题导致了空穴和光生电子的严重复合^[25-27]。因此，要提高太阳能转换效率，就必须通过开发新材料或采用新的结构设计加快光载流子的迁移速率，实现光激发电子–空穴对的空间快速分离。

直到目前为止，已有各种方法通过元素掺杂或异质结构构建来改变光催化剂的原子和电子结构，以加速电子–空穴分离和转移。作为一种经典的化学修饰，元素掺杂通常被证明可以显著降低电荷转移势垒，然后有效地加速TiO₂和Fe₂O₃光催化剂中光载流子的分离，新的载流子复合中心也引发外部能量损失^[28-30]。为了克服这个问题，范德瓦尔斯异质结构由各种二维超薄功能纳米片，如被认为用来同时促进电荷转移并抑制光激发的电子–空穴复合的MoS₂/石墨烯和SnSe₂/WSe₂， 堆积成大体积材料^[31,32]。不幸的是，由于层间弱范德瓦尔斯驱动力，层间空间区域仍然存在明显的光载流子复合^[33,34]。

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