摘 要

现如今，环境的污染问题越来越严重，氮氧化物作为大气污染物之一，具有巨大危害，脱除NOx的关键是有个性能良好的催化剂，因为铁基催化剂具有较宽的温度窗口，本文选择采用铁基催化剂来研究。 本文主要从催化剂的制备方法、铁的前驱体的种类两个方面对催化剂性能的研究。选择的制备方法有机械混合法和等体积浸渍法，前驱体有EDTA铁钠、Fe(NO₃)₃•9H₂O、FeCl₃·6H₂O三种，并用H-β（Si/Al=25）、Na-ZSM-5（Si/Al=36）、H-ZSM-5（Si/Al=36）三种分子筛作为载体，得出以下主要结论:通过研究不同的催化剂制备方法对Fe催化剂的SCR性能的影响，可得到用机械混合法制备的催化剂的效果不好，达不到理想的效果，用等体积浸渍法制备的催化剂的NH₃-SCR性能等满足所需要求；通过研究不同铁的前驱体的催化剂性能的研究，得到以FeCl₃•6H₂O为前驱体的催化剂的NH_3-SCR性能最好，具有较宽的NOx转化温度窗口。

关键词：制备方法；前驱体；Fe；催化性能

Abstract

Nowadays, the problem of environment pollution is becoming more and more serious. Especially, the nitrogen oxides as one of the air pollutants, do great harm to the environment. So, the catalyst has a good performance is the key to remove nitrogen oxides. This paper chooses to use iron –based catalyst to study because of the wide temperature of the iron-based catalyst.

In this paper, I study the performance of the catalyst through the he preparation method of the catalyst and the type of the precursor of the iron. The mechanical mixture method and equal volume impregnation method were used to make the catalyst. The precursors use EDTA, Fe (NO3)₃•9H₂O, FeCl₃•6H₂O and the carrier was prepared by H-β(Si/Al=25), Na-ZSM-5(Si/Al=36) and H-ZSM-5(Si/Al =36). The main conclusions are as follows: By studying the effect of different catalyst preparation methods on the SCR performance of Fe catalyst, the effect of catalyst prepared by mechanical mixing method is not good enough to achieve the desired effect. The catalyst prepared by equal volume impregnation method whose NH₃-SCR performance can meet the required requirements ；By comparison , the effect of NH_3-SCR on the catalyst with FeCl₃ •6H₂O as the precursor is the best, besides, it has a wide range of NOx conversion temperature.

Key words：preparation method; precursor; Fe; catalytic performance

目 录

摘 要 I

Abstract II

第一章 绪论 1

1.1 氮氧化物概述 1

1.2 NOx的排放控制 1

1.3 SCR催化剂 2

1.3.1贵金属催化剂 2

1.3.3分子筛催化剂 3

1.4 SCR技术 3

1.4.1 SCR技术反应原理 3

1.4.2 SCR技术反应机理 4

1.5 铁基分子筛催化剂 4

1.5.1铁基催化剂的脱硝机理 4

1.6立题依据与主要研究内容 5

1.6.1 立题依据 5

1.6.2 主要研究内容 6

第二章 实验部分 7

2.1 实验试剂与实验仪器 7

2.2 催化剂的制备 7

2.3催化剂的活性评价 8

2.4 催化剂的表征 9

2.4.1 BET测定 9

2.4.2 XRD 9

2.4.3 紫外可见光谱 9

第三章 不同制备方法对催化剂性能的研究 10

3.1 催化剂的制备 10

3.2 UV-Vis DRS表征 10

3.3 小结 12

第四章 不同前驱体的分子筛催化剂的性能研究 13

4.1 Na-ZSM-5（Si/Al=36）系列的催化剂 13

4.1.1 BET表征 13

4.1.2 XRD分析 14

4.1.3 UV-VIS DRS 表征 15

4.1.4 催化剂的脱硝性能测试 16

4.2 H-β（Si/Al=25）系列的催化剂 17

4.2.1 BET表征 18

4.2.2 XRD分析 19

4.2.3 UV-VIS DRS表征 19

4.2.4 催化剂的脱硝性能测试 21

4.3 H-ZSM-5(Si/Al=36）系列的催化剂 21

4.3.1 BET表征 22

4.3.2 XRD分析 23

4.3.3 UV-VIS DRS表征 23

4.3.4 催化剂的脱硝性能测试 25

4.4 小结 25

第五章 结论与展望 27

参考文献 28

致谢 30

第一章 绪论

1.1 氮氧化物概述

氮氧化物是最主要的大气污染物之一，是导致气候变暖，温室效应的重要原因， NO和NO₂是其存在的主要形式，氮氧化物是NO和NO₂的总称，NO的化学性质比较活泼，可以被氧化为NO₂，NO₂不稳定，可以在常温下转化为N₂O₄ ，在参与反应时，NO和NO₂是合交织在一起，无法明确区分开，所以人们一般将他们全部作为NO_X处理^[1]。

到目前为止，大气中的NOx污染源主要有以下3种：

(1)自然源 主要是自然界的生物体的氧化分解，微生物的自催化反应，如固氮菌、厌氧菌等，或者在发生雷电时，由于空气温度的突然升高，大气中的氮气和氧气在特定的条件下，可以发生反应，生成NO。

(2)燃油污染源 主要是汽车和柴油车排放的尾气，由于燃油没有充分燃烧，1尾气中会有NOx的存在，虽然目前在汽车中有尾气处理的装置，但是催化剂的效率不能达到100%，并不能完全脱除NOx，所以仍然有部分NOx进入到大气中。

(3)固定污染源 主要包括电厂和工业锅炉排放的尾气和硝酸生产厂生产浓硝酸发生岐化反应生成NO和NO₂。