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介孔Au-SBA-15材料的制备及其催化性能研究文献综述

 2020-06-10 22:07:20  

文 献 综 述

介孔Au-SBA-15材料的制备及其催化性能研究

1.1 介孔分子筛简介

1.1.1 介孔分子筛的发展

分子筛(molecular sieve)的概念由McBain在1932年提出。狭义上讲,分子筛由硅氧四面体或铝氧四面体通过氧桥键相连而形成。由于分子筛的孔道和空腔体系具有分子大小的尺寸,所以可以筛分分子。不同的多孔材料通常以孔的特性来区分,根据多孔材料孔径的大小,国际纯粹和应用化学协会(IUPAC)将其分为三类:微孔(microporous):孔径lt;2nm;介孔(mesoporous):2~50nm 之间;大孔(macroporous):孔径gt;50 nm。

其实日本科学家在1990年就已经成功合成出了二氧化硅介孔分子筛,是直到1992年M41S系列介孔材料出现后,介孔分子筛才引起了人们的广泛关注。它具有其它多孔材料所不具有的优异特性:具有高度有序的孔道结构;孔径均一可调,比表面积较大(约1000 m2#183;g-1),内表面可修饰,骨架结构稳定、具有一定的壁厚和易于掺杂的无定形骨架,介孔形状多样,孔壁组成和性质可调控;通过优化合成条件可以改进热稳定性和水热稳定性,不仅在大分子催化、吸附与分离等过程展示了极为广阔的应用前景,而且在光,电,磁等许多领域的潜在应用价值。但是,纯硅介孔材料由于表面的酸含量及酸强度低,在催化反应中几乎没有活性,所以需要在其中引入其它元素以增加表面缺陷,提高表面酸碱性和氧化还原性,从而达到改善其催化性能的目的。

1.1.2 介孔材料的分类

介孔材料分为无序介孔材料,有序介孔材料和大孔材料。其中有序介孔材料已经成为最常见的介孔材料。在已经合成的有序介孔分子筛中,按照化学组成不同,可分为硅基介孔材料和非硅基介孔材料两大类。其中硅基介孔材料包括纯硅介孔材料和改性介孔材料,纯硅介孔分子筛材料包括 MCM、SBA、FSM、HMS、MSU等结构,常见的纯硅介孔材料有MCM-41,SBA-15;非硅基介孔材料包括掺杂金属元素的介孔材料、固载金属络合物的介孔材料、有机分子修饰的介孔材料。常见的改性材料有Ti-MCM-41、G-SBA-15-BOC、ZSM-5、MSU-x、NH2-MCM-41等。有序介孔材料如果按它们的组成和结构不同,被划分成以下六类:(1)具有不同孔道网络结构,孔尺寸以及孔体积的介孔氧化硅材料;(2)表面改性的介孔氧化硅材料;(3)含有有机成分的介孔氧化硅杂化材料;(4)孔壁中含有其他金属(杂原子)的介孔氧化硅材料;(5)非硅基无机介孔材料。而具有特殊形貌结构的介孔材料更是种类繁多,介孔材料的迅速发展和不断进步为它提供了广阔的应用前景,因此介孔材料及其相关领域的研究成为人们的研究热点。

1.1.3 介孔分子筛合成

通过多种物理化学过程(例如:微乳、乳化或溶胶一凝胶),将直接作用于有机物和无机物的表面,把无机离子聚合体包裹成有序的组装体,最后经过煅烧等处理,会把有机物完全去除,保留原来的框架结构,最终形成多孔的有序介孔材料。水热合成法、室温合成法、相转变法、微波合成法、沉淀法、溶胶-凝胶法等都是合成纳米材料的有效方法,由于制备的条件不同(例如:不同的反应时间及煅烧温度、硅源的类型、溶液酸碱度值以及表面活性剂的差异性)得到的有序的介孔纳米材料也是不一样的,其中介孔材料合成的关键是表面活性剂的选择,表面活性剂起到模板剂的作用。

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