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摘 要

在一系列的含酚废水处理技术中，臭氧催化氧化反应速率快、选择性强、氧化能力强、处理范围广、降解效率高、没有再生污染、操作容易、应用范围广等优点已变成水污染治理领域的热门技术。

活性氧化铝(γ- Al₂O₃)是一种有很多孔隙的、分散度相对较高的固体材料，它的比表面积较大，熔点高，吸附力强，具备优秀的稳定性能和较高的机械强度。

本论文选题采用活性氧化铝负载氧化铜和氧化锰的催化剂来催化臭氧降解水中的苯酚。观察催化剂的用量、苯酚的初始浓度以及苯酚溶液pH值等因素对臭氧催化氧化苯酚的影响及红外光谱表征。研究表明当催化剂的用量为1g/L、苯酚初始浓度为100mg/L、苯酚pH为6.5以及不加叔丁醇时的降解效果最佳。

关键词：臭氧催化氧化 活性氧化铝 降解苯酚

Abstract

In a series of phenol-containing wastewater treatment technology，Ozone catalytic method has become a hot technology in the field of water pollution control and governance because it has lots of advantages such as fast reaction rate, small selectivity, strong oxidation ability, wide range of processing, the degradation thoroughly, high efficiency, no secondary pollution, simple operation, wide applicable scope and so on.

Activated alumina is a porous, high dispersion of solid materials, which has large surface area, high melting point, strong adsorption capacity, good stability and high mechanical strength.

This paper selected topic using alumina load copper oxide and manganese oxide catalysts for catalytic ozone degradation of phenol in water. We studied the dosage of the catalyst, phenol initial concentration, pH value on the influence of ozone catalytic oxidation of phenol and characterized by IR spectroscopy. The results showed that we could obtain the best degradation effect when the dosage of the catalyst was 1g/L, the initial concentration of phenol was 100mg/L, the phenol pH was 6.5, and without tert butyl alcohol.

Keywords: ozone catalytic oxidation ; activated alumina ; phenol degradation

目录

摘要 I

Abstract II

第一章前言 1

1.1 苯酚的性质及用途 1

1.2．水中苯酚的去除方法 1

1.2.1 活性炭吸附法 1

1.2.2 高锰酸钾去除法 2

1.2.3 超声波内环流气升式反应器去除 2

1.2.4 过氧化氢去除法 3

1.2.5 氧电极光电催化降解法 3

1.2.6 臭氧催化氧化法 4

1.3 总结 5

第二章实验内容 6

2.1 实验材料与仪器 6

2.2实验步骤 7

2.2.1 储备液的配置 7

2.2.2 Cu-Mn/γ-Al₂O₃催化剂的制备 7

2.2.3 苯酚浓度的测定 8

2.2.4 γ-Al₂O₃负载氧化铜氧化锰催化氧化苯酚的实验 8

第三章实验结果与讨论 10

3.1 苯酚浓度的标准曲线 10

3.2 催化剂加入量对苯酚去除率的影响 10

3.3 苯酚溶液初始浓度对苯酚去除率的影响 12

3.4 苯酚pH值对苯酚去除率的影响 14

3.4羟基自由基捕获剂对苯酚去除率的影响 17

3.5 催化剂的红外表征 19

第四章结论与展望 20

4.1结论 20

4.2 展望 20

参考文献 21

致谢 24

第一章 前言

环境污染是当今社会受关注度最高的问题。水是人类以及地球上一切生物生存和发展必需的重要资源，而当前世界上大部分地区都出现了水资源危机以及水污染严重的现象。水资源的供求不平衡制约着社会的发展和进步。中国的淡水资源总量位于世界第四，但人均占有量仅为全球平均值的四分之一。中国目前正是经济和科技飞速发展的时代，据统计年用水量多次拿下世界第一。在这种形势下，必须把工业废水和污染物作为有用资源循环回收利用。水中主要的有机污染物就包含了酚。酚类化合物是重要的化工原料，它的来源十分普遍，主要存在于石油化工、炼油、染料、有机合成等废气和废水处理中^[1],同时在香烟的烟雾以及汽车尾气中也含有微量的酚。

1.1 苯酚的性质及用途

酚是水中的主要的有机污染物之一^[2]，它的化学结构和一些除草剂类似。酚类物质具有导致癌症、畸变、突变的一些潜在毒性^[3]，属于高毒物质，对人体、水生生物及农业都会造成很大危害^[4]。含酚废水的组成复杂、毒性大、维持时间长、污染严重。环保部门把对酚类的测定当作水质监测项目的重要指标之一^[5]。

事物均有两面性，苯酚也是重要的工业原料，可以用来合成炸药、医药、杀菌剂等。同时苯酚也是常用的有机化工原料，丙烯可以派生出苯酚，主要用于生产水杨酸、己内酰胺等，另外还能用作溶剂、试剂和消毒剂等。

含酚废水的处理一直是科研难题^[6]，目前苯酚的去除手段有多种，比如活性炭吸附法、高锰酸钾去除法、超声波内环流气升式反应器去除、过氧化氢去除法、氧电极光电催化降解法、臭氧催化氧化法等。

1.2 水中苯酚的去除方法

1.2.1 活性炭吸附法

活性炭吸附法已经被广泛用于去除水体中的有机污染物,一般使用新鲜的活性炭颗粒吸附苯酚。它方便、经济实惠,去除嗅味的同时能获得较高的吸附率,提高饮用水的水质^[7]。由于活性炭具有很大的比表面积和良好的孔结构^[8]，通常用来处理低浓度有机污染物。在实验中选取不同粒径的活性炭，再将一定浓度的苯酚标准溶液和活性炭放入碘量瓶中,按给出的实验方法操作：振荡、吸附、抽滤，额安徽测定滤液中苯酚的含量，从而选择最佳粒径的活性炭^[9]。

1.2.2 高锰酸钾去除法

高锰酸钾能够很好的去除水中的苯酚^[10]，也是一种常见的强氧化剂。高锰酸钾能够针对天然水体中的苯酚有效去除，投量越多，苯酚的去除效果越好，当投入量到达某个定值时，可以到达最佳去除率。Mn2 作为一种还原性介质，它能提高高锰酸钾的除酚效果，Mn2 与高锰酸钾作用得到产物是水合MnO₂^，，它能够促进高锰酸钾对酚的去除作用^[11]。高锰酸钾在酸性、碱性以及中性条件下的除酚能力是依次降低。除此之外，随着碱性的增强，MnO2的除酚能力反而降低^[12]，表明了水样的pH对高锰酸钾越以及MnO2除酚的影响，pH越高，酚的去除效果越差。

1.2.3 超声波内环流气升式反应器去除

声化学反应是通过超声空化控制的，对溶液进行曝气，减少空化阀^[13]，是以能够施展超声升式反应器供气之间的协同作用。在液相处理中加，通常加入一些金属氧化物作催化剂，又因为反应器的硫化效果好，因此气-液-固相催化效果更加明显，苯酚的去除率升高。一般进行实验所用的催化剂可以选氧化铜，测定苯酚浓度时可以采用4-氨基安替比林分光光度法^[14]。

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