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摘 要

本课题针对秸秆裂解气中甲烷含量低的问题，利用镍系催化剂催化秸秆裂解气合成甲烷，并对反应的工艺条件进行研究，包括：催化剂用量、反应压力、温度及尾气流速等因素。

实验研究结果表明：镍系催化剂催化秸秆裂解气合成甲烷反应的适宜条件为：催化剂用量30 g，压力0.8 MPa，温度310 ℃，反应尾气流速48 ml/min，在此条件下，秸秆裂解气中的甲烷含量从2 %上升至32 %，达到与天然气成分类似的比例。

关键词： 秸秆 裂解气 甲烷 合成气

Straw pyrolysis gas Synthesis Methane

ABSTRACT

The topic for the straw pyrolysis gas problem of low methane content, the use of nickel-based catalytic cracked gas methane straw, and to study the reaction conditions, including: the amount of catalyst, reaction pressure, temperature and exhaust gas flow rate and other factors.

Experimental results show that: the appropriate conditions nickel catalytic cracked gas methane straw reaction is: the amount of catalyst 30 g, pressure 0.8 MPa, temperature 310 ℃, reaction off-gas flow rate of 48 ml / min, in this condition, straw pyrolysis gas the methane content increased from 2% to 32%, and natural gas components reach similar proportions.

Key words: Straw; pyrolysis gas; methane; synthesis gas

目 录

摘 要 I

ABSTRACT II

第一章 文献综述 3

1.1 前言 3

1.2 混合气甲烷化方法 3

1.2.1煤合成甲烷法 3

1.2.2二氧化碳加氢合成甲烷 4

1.2.3混合气合成甲烷 4

1.2.4秸秆气合成甲烷 4

1.3 催化剂 5

1.3.1镍系催化剂 5

1.3.2铭、锰催化剂 6

1.4 本课题研究的目的与意义 6

第二章 实验材料与方法 7

2.1 实验材料与仪器 7

2.1.1 实验材料 7

2.1.2 实验仪器与设备 7

2.2催化剂的制备 8

2.2.1 反应原理 8

2.2.2 理论产量 9

2.2.3 催化剂的还原 9

2.3研究内容 9

2.4合成气成分分析方法 10

2.4.1 定量分析方法 10

2.4.2 标准曲线的绘制 10

第三章 实验结果与讨论 13

3.1 催化剂用量对合成甲烷的影响 13

3.2 反应温度对合成甲烷的影响 14

3.3 反应压力对合成甲烷的影响 15

3.4 反应尾气流速对合成甲烷的影响 16

第四章 结论与展望 17

4.1 结论 17

4.2 展望 17

参考文献 19

致 谢 21

第一章 文献综述

1.1 前言

　　能源问题是目前世界各国都面临的一大难题，可再生能源是解决这一问题的关键，生物质能源是非常适合发展的可再生能源。秸秆是当今世界仅次于煤炭、石油和天然气的第四大能源^[1]，秸秆的开发应用前景非常广泛。秸秆可初步制备秸秆裂解气，秸秆裂解气指的是，在秸秆气化过程中，将农业生产中产生的秸秆在缺氧状态下，通过热化学反应，将秸秆中的碳成分转化成的可燃气体^[2]。此秸杆气的制备技术所制备得到的是一种主要含氮气、一氧化碳、二氧化碳、氢气、甲烷等组份的混合气体，其中的甲烷含量通常不超过20 %，热值也仅在1000~2000 Kcal/Nm³之间，属于低热值可燃气^[3]。

目前，这种秸杆气虽已经开始用于供给百姓生活和采暖，但这种方式能源利用效率低，秸杆资源也不能被充分开发。也有报道以秸杆气代替煤炭进行发电，但因热值较低，亦有一定的局限性。秸杆气中的甲烷含量低，严重制约了秸杆气的利用范围，使庞大的秸杆资源难以得到充分利用^[4]。因此，利用秸秆气中的固有成分，提高秸秆气中的甲烷含量，使秸秆气的热值提高，是开发秸秆资源，发挥秸秆能源作用的必经途径。

1.2 混合气甲烷化方法

1.2.1煤合成甲烷法

　　煤合成甲烷法是煤的气化法中热效率最低的一种方法，成本和投资最高。美国埃克森研究与工程公司^[5]开发出了一种用钾盐催化气化制甲烷的新方法。通过甲烷化放热过程对气化过程给热，所以该反应只需要极少量的热量就可达到热平衡。研究者发现，通过钾盐浸渍半焦后，在700 ℃下对半焦进行催化气化反应，气化速度达到工业化所需，而在700 ℃和3.43 MPa压力条件下，刚好又是甲烷化的操作温度。因此，气化、变换及甲烷化可以合并在一个沸腾反应器中进行，其反应产物为CH₄、H₂、CO、CO₂、H₂O，分离出甲烷后，余下的H₂和CO又可循环回到反应器中，再进行反应。

　　此法名为CCG法，其优点:

　　(1)大量的减少了气化输入的热量，提高了热效率，理论上也高于中热值煤气。

　　(2)不需昂贵的氧气。

　　(3)没有焦油附产，操作温度也合适。

　　(4)流化床反应器容易放大。

1.2.2二氧化碳加氢合成甲烷

　　许勇、汪仁^[6]通过多方面对二氧化碳加氢合成甲烷进行研究。对反应热力学的基础的研究表明，该反应为强放热反应，低温对该反应有利，但是考虑到CO₂分子的惰性，应该提高反应温度，一般应控制在250-300 ℃下进行。该反应亦是体积减小的反应，加压有助于CH₄的生成。对反应机理的研究还表明，CO₂直接与氢作用生成甲烷，不需形成CO中间产物。CO₂先通过水煤气反应生成CO，然后CO再甲烷化生成CH₄。

1.2.3混合气合成甲烷

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