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摘 要

本文以制备Nb掺杂的有机无机杂化SiO₂膜为目标，以五正丁氧基铌和1,2-二（三乙氧基硅基）乙烷（BTESE）为前驱体，通过聚合溶胶路线制备出稳定的溶胶。在制备过程中，详细考察了过程参数（水解比、前驱体浓度等）对溶胶粒径分布的影响，选用三种不同平均粒径的溶胶（5nm、8nm、11nm）考察溶胶粒径和载体的匹配关系。利用利用TG、XRD、程序升温脱附和CO₂吸附等手段对Nb-hybrid SiO₂粉体的微孔结构、表面酸性进行了表征，结果表明：成功通过共水解方式制备出了稳定的Nb-hybrid SiO₂溶胶，粉体具有典型的微孔结构，且不同粒径的粉体之间的比表面积存在较大差异。

关键词：Nb掺杂；Nb-hybrid SiO₂ 膜；过程参数；粉体表征

Influence of Preparation on Nb-doped organic-inorganic hybrid microporous SiO₂ membranes

Abstract

This paper reports the preparation of Nb-doped organic-inorganic hybrid microporous SiO₂ membranes. Nb-hybrid SiO₂ sols were successfully synthesized with niobium penta-n-butoxide(NPB) and 1, 2-bis(triethoxysilyl)ethane(BTESE) as precursor through polymeric sol-gel route. Effects of process parameters (hydrolysis ratio, the precursor concentration etc.) on the state and sizes of Nb-hybrid SiO₂ sols were investigated in detail during synthesis and using the three different average particle diameter (5nm, 8nm, 11nm) of the sols and investigate the matching relationship between the sol particle size and support as well. The properties of Nb-hybrid SiO₂ powders, as well as the microporous structure and surface acidity, were characterized by TG, XRD, temperature-programmed desorption and CO₂ adsorption-desorption. Results showed that stable Nb-hybrid SiO₂ sol had been successfully prepared by co-hydrolysis and condensation, the powder had a typical microporous structure while there is a big difference between the different particle size powders and the specific surface area.

Key Words: Nb-doped; Nb-hybrid SiO₂ membrane; Processs parameters; Characterization of powders

目 录

摘 要 I

Abstract II

目 录 III

第一章 文献综述 1

1.1 引言 1

1.2 微孔SiO₂ 膜研究现状 1

1.3 Nb掺杂的有机无机复合SiO₂膜的气体分离性能研究 4

1.4 气体在多孔材料中的传质机理 5

1.4.1 Knudsen扩散 5

1.4.2 表面扩散 5

1.4.3 多层扩散和毛细管凝聚 5

1.4.4 分子筛分 6

1.5 微孔陶瓷膜的制备方法.................................................................................7

1.6 本课题的研究目的及本论文的研究工作 8

第二章 实验部分 9

2.1 实验装置及试剂 9

2.1.1 实验装置流程图 9

2.1.2 实验所需要的试剂实验仪器、原料与试剂 10

2.2 实验内容 10

2.2.1 Nb-hybrid SiO₂聚合溶胶、粉体及膜的制备 10

2.2.2 Nb-hybrid SiO₂聚合溶胶、粉体及膜的性能表征 11

2.2.3 Nb-hybrid SiO₂膜的性能表征….………………………………………….11

第三章 结果与讨论 12

3.1 Nb-hybrid SiO₂聚合溶胶溶胶粒径分布…..……………………………….12

3.1.1水解比对Nb-hybrid SiO₂聚合溶胶粒径分布的影响………………12

3.1.2 前驱体浓度对Nb-hybrid SiO₂聚合溶胶粒径分布的影响………...13

3.2 NS粉体的表征 15

3.2.1 粉体的TG/DTA表征................... 15

3.2.2 NS粉体的CO₂吸附 16

3.2.3 NS粉体的NH₃吸附脱附 18

第四章 结论 19

参考文献 20

致 谢 22

第一章 文献综述

1.1 引言

近年来,由于全球变暖导致的冰山融化，海平面上升，热带风暴频发等一系列环境问题越来越引起国际社会的关注和讨论。而这主要来源于人类活动排放的以二氧化碳为主的近30余种温室气体。由于CO₂其生命周期长,对气候变化影响最大,成为了减缓温室气体排放的首要目标。

其中, 二氧化碳捕获和封存(Carbon capture and storage, CCS)技术^[1]是近年来逐渐兴起并已通过开展实验等形式进行推广的一项减排技术，常用的CO₂捕集方法有溶剂吸收法、变压吸附法、膜分离法。溶剂吸收法^[2]是使用K₂CO₃水溶液或者乙醇胺类的水溶液对CO₂进行吸收和解吸，但是其操作流程复杂而且成本高。变压吸附法^[3]是利用固态吸附剂在高压和低压下分别吸附和解析CO₂，从而来实现CO₂的捕集。此方法吸附过程简单，且能耗低，但是吸附剂容量有限，在分离过程中需要大量的吸附剂，吸附解吸频繁，需要较高的自动化程度，适用于低浓度CO₂的脱除。从以上可以看出CCS技术在工业分离中的应用有限，而且还伴随如成本高，过程复杂等缺陷，因此如果能够采用陶瓷膜技术实现H₂/CO₂的分离，不但具有节能、高效、环保、装置简单等优点^[4]，而且对实际工业中的气体分离过程也有很大帮助。

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