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摘 要

在陶瓷支撑体孔道内负载一层纳米氧化物颗粒层，对陶瓷支撑体孔道进行修饰，增加其比表面积，有利于进一步负载小粒径贵金属催化剂，进而实现催化膜的制备。本文采用溶胶凝胶法在泡沫SiC支撑体孔道内负载了一层ZnO纳米颗粒层，晶粒粒径为20-50 nm。当溶胶浓度为1 mol/L时，负载量和比表面积分别达到4.8 %和1.27 m²/g。负载纳米ZnO颗粒层对泡沫SiC支撑体的平均孔径影响很小，保证了其高的气体通量。纳米ZnO与泡沫SiC支撑体界面产生新的结晶相(Zn₂SiO4)，离子共价键保证了二者之间强的相互作用力，在100 w超声力度下超声4 h，ZnO仅有0.149 %的损失。另外，实验还考察了煅烧温度和溶胶浓度对负载氧化锌形貌和结构的影响，结果表明，随着温度升高，氧化锌颗粒粒径变大，结晶度变高；随着溶胶浓度变大，负载氧化锌的量增加。

关键词：溶胶凝胶法 ZnO纳米颗粒层 泡沫SiC

ZnO nanoparticles modified SiC foam support channel and its characterization

Abstract

Coating a layer of oxide nanoparticles layer into the channel of ceramic membrane support to modify the hole of ceramic membrane support can increase the specific surface area of the support, which is conducive to further load small particle size of precious metal catalyst, thus realize preparation of the catalytic membrane. In this paper, ZnO nanoparticles layer is used to modify the pore of SiC foam support by sol-gel for the first time. The grain size of ZnO nanoparticles are ranging from 20 to 50 nm. When the Zn-sol concentration is 1 mol/L, the loading amount and the specific surface area of coated ZnO are 4.8 % and 1.27 m²/g respectively. ZnO nanoparticles layer has a little impact on the average pore diameter of bubble SiC support body, which ensures the high gas flux. A new crystalline phase (Zn₂SiO₄) occurs in the interface of ZnO and SiC foam, which provide ion-covalent bonds to ensure the strong interaction between them, only 0.149 % of ZnO loss under ultrasonic with the power of 100 W. In addition, effects of calcination temperature and the sol concentration on the morphology and structure of nano-ZnO are investigated. Results show that the mean particle size and crystallinity of ZnO increase with increasing the calcination temperature. The loading amount of ZnO increases with increasing the Zn-sol concentration.

Key words：Sol-gel method ZnO nanoparticles layer SiC foam

目录

摘要 I

Abstract II

第一章 文献综述 1

1.1.引言 1

1.2.纳米孔道修饰层的选择 1

1.3.制备方法的选择 2

1.4.课题研究目的和意义 3

第二章 实验方法和过程 4

2.1.实验原料 4

2.2.实验过程 5

2.3.分析与表征 5

第三章 结果与讨论 7

3.1.溶胶的粒径和热重分析 7

3.2.负载前后样品的形貌和结构表征 9

3.3.负载前后样品的XRD表征 10

3.4.负载前后样品的TEM和EDS表征 10

3.5.负载后样品的XPS表征 11

3.6.煅烧温度对负载物氧化锌的形貌和结构的影响 12

3.7.溶胶浓度对负载物氧化锌的形貌和结构的影响 14

3.8.负载前后支撑体的参数变化 16

3.9.ZnO的形成机理和ZnO与泡沫SiC间结合力研究 16

第四章 结论与展望 19

参考文献 20

致谢 22

第一章 文献综述

1.1.引言

近年来，我国大气环境形势十分严峻，对环境质量和人体健康造成了巨大危害，严重制约了社会经济的可持续发展。大气污染物成份复杂，各污染成份的去除相对独立，除尘、脱硝、脱硫以及除VOCs等多个单元操作分别进行，投资、能耗和占地都很大^[1]。因此，如果能在一个操作单元里，同时实现除尘、脱硝、脱硫和除VOCs等多个功能，构成多功能反应器，将大大简化大气中污染物脱除流程^[2-4]，其核心是开发出一种催化膜材料，它集分离功能与催化功能于一体，污染气体从膜层进入支撑层时，膜分离层起过滤功能，截留超细粉尘，支撑层具有催化功能，对有毒有害气体催化降解，到达内侧后即成为洁净气体^[5-7]。将催化剂与膜分离技术结合的首要条件就是在最佳的催化温度和过滤速率下，催化性能要尽可能的高，压差要尽可能的低^[8]，这就要求选择的过滤支撑体要具备高的孔隙率；选择的催化剂要易于与膜材料结合且具有高的比表面积和活性；催化剂负载到支撑体孔道后支撑体的过滤性能变化也是考量催化膜性能的一个关键因素。

SiC陶瓷由于强度高，抗热震性能和抗蠕变性好，耐高温及耐腐蚀性性能优良而被广泛用于高温气体污染物的处理过程中^{[9, 10]}。作为SiC材质的一种，泡沫碳化硅陶瓷撑体还具有以下优点：(1)均一的三维网状结构；(2)更高气孔率以及较大的连续通孔；(3)低压降以及高的气体通量；(4)大的接触面积。可以预见，泡沫碳化硅陶瓷作为一种新型的过滤材质必将在气体污染物净化领域有很好的应用前景。同时，泡沫碳化硅被认为是将代替传统的二氧化硅、氧化铝陶瓷以及活性炭的新一代催化剂载体的新型材料^{[11, 12]}。

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