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摘 要

当今社会，科技在不断地发展，汽车的使用也是越来越普遍，而空气的主要污染物碳烟颗粒正是由柴油车尾气产生的。因此，研究高效的催化剂是当今研究的热点之一。铈锰固溶体催化剂具有独特的结构，对碳烟燃烧的催化有良好的活性。

本文采用共沉淀法制备了Ce_xMn_1-xO₂（x=0.8，0.6，0.5，0.4，0.2）系列催化剂，研究了Ce和Mn的不同比例下对碳烟燃烧的催化效果。通过XRD，FT-IR，SEM，H₂-TPR和TG/DTA等表征发现当Mn的掺杂量大于60%时，有MnO₂杂质相生成，该杂质相会抑制催化剂的活性。通过比较烟气分析仪测定的各组催化剂对碳烟燃烧的催化温度来分析各组催化剂的活性。最后，通过多次测试和比较得到活性最高的催化剂的铈锰的比例，其碳烟燃烧温度降低了248°C，铈锰比例为1比1。

关键词：碳烟燃烧 催化氧化 固溶体 铈 锰

Preparation and performance of cerium and manganese solid solution catalyst for soot oxidation

Abstract

Nowadays, science and technology is constantly evolving, car use is becoming more common, and the main air pollutants is the soot particles from the diesel exhaust generated. Therefore, the study efficient catalysts have become very popular research. Cerium manganese catalyst solid solution has a unique structure, catalytic combustion of soot have good activity.

This article was prepared by co-precipitation Ce_xMn_1-xO₂ (x=0.8,0.6,0.5,0.4,0.2) catalysts legal. We studied the catalytic effect of Ce and Mn at different ratios of soot combustion. The characterization of FT-IR, XRD, SEM, H₂-TPR and TG/DTA showed that when the Mn was doped more than 60%, the MnO₂ impurity phase was generated. And the impurity was inhibited by the catalyst activity. Each group of catalysts was measured by comparing the flue gas analyzer for soot combustion catalytic activity of each group to analyze the temperature of the catalyst. Finally, several tests and comparison highest proportion of the active catalyst obtained cerium manganese, cerium manganese whose ratio of 1 to 1.The combustion temperature of soot was decreased by 248 °C.

Key Words: soot combustion; catalytic oxidation; solid solution; Ce Mn

目 录

摘 要 I

ABSTRACT II

第一章 绪论 1

1.1 引言 1

1.2 催化剂的分类 1

1.2.1 贵金属催化剂 1

1.2.2 过渡金属氧化物催化剂 2

1.2.3 碱金属和碱土金属催化剂 4

1.3 碳烟颗粒形成的原因和燃烧过程 4

1.4 国内外汽车尾气排放标准 5

1.5 柴油车尾气的净化方法 6

1.5.1 燃油品质 6

1.5.2 机内净化技术 6

1.5.3 柴油机尾气后处理技术 6

1.6 本文研究意义与内容 8

第二章 实验部分 10

2.1 主要试剂及仪器 10

2.1.1 化学试剂 10

2.1.2 实验仪器 10

2.2 催化剂的制备 10

2.3 催化剂的表征 11

2.3.1 X射线衍射仪(XRD) 11

2.3.2 红外光谱分析（FT-IR） 11

2.3.3 氢气程序升温还原(H₂-TPR) 11

2.3.4 扫描电子显微镜测试(SEM) 11

2.4 催化剂活性测试 11

第三章 铈锰固溶体催化剂的催化性能研究 13

3.1 Ce_xMn_1-xO₂催化剂性能研究 13

3.1.1 催化剂的物相组成 13

3.1.2 红外谱图 14

3.1.3 催化剂的还原性能 15

3.1.4 TG-DTG曲线图 15

3.1.5 催化剂的形貌 17

3.1.6 催化剂的活性评价 18

第四章 结论 20

参考文献 21

致 谢 23

第一章 绪论

1.1 引言

当今社会，环境问题被越来越多的人们所关注，其中PM2.5的污染问题更是成为了人们关注的焦点^[1]。在大城市中，PM2.5的主要污染物的来源之一就是机动车尾气的排放，特别是柴油车。柴油车尾气排放的污染物中含有碳烟颗粒物（PM）、烃类（HC）、CO和NO_x等，因为尾气中O₂含量较高，故HC和CO排放量较少，一般只有汽油机的1/10，NO_x排放量与汽油机大致相同，而PM的排放量约为汽油机的几十倍^[2]。正是由于组成和燃烧条件的不一致，使得较为成熟的汽油车“三效催化”技术在柴油车上并不实用，但由于柴油车与汽油车相比可节油30%，温室气体排放可减少40%，因此在世界发达国家得到大量推广因此，有效地开展柴油车尾气污染治理的研究已成为一项迫在眉睫的工作。目前，降低柴油车尾气污染物排放主要依靠尾气后处理技术，净化效果主要依赖于催化剂活性的高低，研制高活性柴油车尾气净化催化剂成为研究的热点之一^[3]。为了满足相应的汽车尾气排放法规，柴油车尾气净化技术得到了快速发展，氧化型催化剂（DOC）是最早用于柴油车尾气净化的技术，但该技术仅对HC、CO和有机物的净化有效，而对柴油车尾气中的主要污染物NO_x和微粒(PM) 的净化效果很差，因此专门针对柴油车尾气中NO_x和PM净化的吸附-储存还原技术（NSR）、选择性催化还原技术（SCR）、微粒过滤技术以及采用以上技术两两组合而成的四效催化技术成为研究热点。

1.2 催化剂的分类

1.2.1 贵金属催化剂

在本领域的应用中，目前贵金属催化剂是性能最好，寿命最长的体系。主要是贵金属铂（Pt）、钯（Pd）、铑（Rh）、金（Au）和铱（Ir）等作为活性组分负载于载体上，两者协同作用。其反应机理^[4]一般被认为是贵金属间接促进了碳烟的燃烧,贵金属将NO催化氧化成氧化性更强的NO₂后，NO₂与碳烟反应，促进了碳烟燃烧，以此实现了贵金属与碳烟的非直接接触，达到碳烟燃烧的目的。NO氧化成NO₂的反应过程如下所示^[5]：

NO *↔NO*

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