论文总字数：22987字

摘 要

有机废气（VOCs）是引起全球问题的主要元凶之一催化燃烧因为具备燃烧完全、应用范围较广、产生高效的热量以及不会对环境有害等优点，所以变为治理有机废气的最佳选择。不同种类的催化剂的选择决定了催化燃烧的效果，目前工业上中普遍运用贵金属催化剂，然而这物质存在着各种各样的缺点。通过研发研优势明显的非贵金属催化剂在工业生产中具有重要意义。

本文采用硬模版法制三维有序介孔二氧化锰催化剂，考察了其对乙酸甲酯的催化燃烧性能并用XRD、TPR、N₂吸附脱附、SEM等手段对催化剂进行了表征。实验结果表明，所制备的介孔二氧化锰有序性强，并且比表面积有较大提升，催化活性优异，将乙酸甲酯作为研究气体，考察催化剂的催化性能，实验测得T₉₀=286℃，3D-MnO₂催化性能较普通MnO_x有很大提升，并且具有很好的稳定性。

关键词：乙酸甲酯 挥发性有机物 催化燃烧 三维有序

ABSTRACT

Volatile organic compounds (VOCs) are the main air pollutants discharged from the petrochemical industry, which are harmful for the environment and human health. Among the VOCs control methods, catalytic combustion seems to be one of the most promising techniques due to its low ignition temperature and high treatment efficiency. Most importantly, it’s free of secondary pollution. Catalyst plays an important role in the process of catalytic combustion. Traditionally, most catalysts employed for the destruction of VOCs in the industrial application are noble metal catalysts. However, they are relatively expensive and susceptible to poisoning. Therefore, it’s significant to explore and research non-noble catalysts which are relatively cheap, highly active and poison resistant.

First of all, 3D-MnO₂ catalysts have been prepared by hard template method and evaluated in the catalytic combustion of methyl acetate. The catalysts are characterized by XRD,BET,SEM and TPR. The results show the orderliness 3D-MnO₂ is better than MnO_x. Then the catalytic activity of 3D-MnO₂ is evaluated by the methyl acetate,and the T₉₀=286℃ which is much better than the normal MnO_x. And the stability is excellent.

KEYWORDS: Methyl acetate; VOCs; Catalytic combustion; orderliness

目 录

摘 要 I

ABSTRACT II

第一章 绪论 1

1.1 引言 1

1.2 VOCs简介 2

1.2.1 VOCs的来源 2

1.2.2 VOCs净化方法 2

1.3 催化燃烧技术 4

1.3.1 催化燃烧技术介绍 4

1.3.2 催化燃烧机理 4

1.3.3 催化燃烧的特点 5

1.4 催化剂研究进展 5

1.4.1 贵金属催化剂 5

1.4.2 非贵金属催化剂 6

1.5 论文探究的目的和实质 8

第二章 实验部分 10

2.1 实验试剂及仪器 10

2.1.1 化学试剂 10

2.1.2 实验仪器 10

2.2 催化剂的制备 11

2.2.1 硬模版剂KIT-6的制备 11

2.2.2 三维有序介孔MnO₂的制备 11

2.3 催化剂的表征 12

2.3.1 XRD表征 12

2.3.2 TPR表征 12

2.3.3 N2-吸附脱附表征 12

2.3.4 SEM表征 12

2.4 催化剂的活性测试 12

第三章 三维有序介孔MnO2催化剂性能研究 14

3.1 引言 14

3.2 结果与讨论 14

3.2.1 XRD表征 14

3.3.2 TPR表征 16

3.3.3 N2-吸附脱附表征 16

3.3.4 SEM表征 17

3.3.4 性能测试 18

第四章 结论与展望 20

4.1 结论 20

4.2 展望 20

参考文献 22

致谢 27

第一章 绪论

1.1 引言

随着经济的不断发展，人们生活水平的逐渐提高，大气中的废气污染问题日益受到人们的重视。怎样预防环境污染，控制污染产生是一个重大问题。在石油化工、药物合成等工业生产过程，以及交通工具尾气排放中都含有挥发性有机化合物VOCs(Volatile Organic Compounds)废气^[1]。近来，从国内的石油化工行业发展来看，在“十二五”规划中，各省市大都有大型的石油化工新装置开车生产，比如多条PTA生产线，聚氨酯生产线，煤制油装置，天然气装置等，这些大型石化装置的生产过程中或多或少的都会产生各种烃类、醛酮类化合物的有机废气。全球范围都在严格控制大气污染的产生和治理，我国从1997年开始实施的《大气污染物综合排放标准》（GB16297-1996）中，也严格规定了苯、甲苯、二甲苯、醛酮类等VOCs的排放标准^[2]。在欧美国家，不管是大型的石油化工行业还是其他行业，废气的治理及控制的技术已经达到一定的高度，如今废气处理领域在亚洲一带还是比较热门的研究方向。中国具有三个在全世界排名顶尖的石油化工企业，并且全国各地分布着数量巨大的石油化工生产链，这巨型产业链下的废气治理和控制现状不是很明朗，大型国企是在引用国外的技术，但是很多下游单位对废气的控制处理还没有重视，不管是研究还是引用都不是很积极。

从环境保护的角度出发，控制大气中挥发性有机物(VOCs)是非常重要的，其影响人类的生活和社会的可持续发展。目前，VOCs的排放治理有可多种方法如：等离子体法、吸附法、光催化法、吸收法、臭氧氧化法、以及热焚烧法、催化氧化法等^[3]。催化燃烧反应效率高，无须外加燃料，适合处理低浓度较大量的废气，比传统工艺更节能，催化燃烧反应器所占体积小，价格相对便宜，反应产物也是无害的二氧化碳和水。催化燃烧法处理的VOCs净化程度可以达到99％，次级污染物NOx的生成得到了减少^[4]，目前已成为最有前途的VOCs脱除方法之一，众多的研究也表明其有较好的发展前景。自从有机废气污染得到了人们的重视，各种能够处理VOCs排放的技术和工艺流程应当受到更多的支持。

1.2 VOCs简介

1.2.1 VOCs的来源

挥发性有机化合物（Volatile Organic Compounds，简称VOCs）是指在常温及133.322 Pa大气压力下，沸点在50-260 ℃范围内的有机化合物，已被列为粉尘和二氧化硫之后危害环境的第三大污染物^[3]。挥发性有机化合物来源渠道众多，无论石油化工生产过程，还是日常生活中油漆、涂料以及胶水的使用，均会或多或少产生有毒的VOCs。工业生产中的VOCs主要来自石油化工、聚合材料合成、农药生产等行业。同时现代交通工具等运行过程中产生的尾气也是产生VOCs的重要来源。

1.2.2 VOCs净化方法

现如今，VOCs的净化方案分为两种。第一种是预防VOCs的产生，运用先进的设备和技术来控制VOCs的生成甚至避免的VOCs的排放，但是由于现如今的技术水平的限制，很难达到这样的理想程度。第二种是回收和销毁技术控制VOCs的排放^[5]。对于有回收利用价值且有机废气较多的情况下，利用回收技术来处理VOCs的排放，从而达到节约能源的目的；而处理中低浓度（大于5000mg/m³的）的VOCs，一般采用降解方法进行治理比较合适^[6]。下面简单介绍VOCs废气治理方法。

请支付后下载全文，论文总字数：22987字