论文总字数：29031字

摘 要

金属-有机骨架材料(MOFs)是一种纳米多孔材料，这类材料较高的孔隙率和比表面积使其能够用于气体的吸附分离、多相催化、膜分离、药物缓释等领域。正是由于其较好的吸附性能与多孔状的结构，将其应用于固定化酶可以有效地解决酶在使用过程中遇到的回收率、重复使用率较低的问题。

固定化酶其定义为利用载体通过吸附、包埋等手段负载酶，将酶固定或限制在载体表面或微孔中。相较于游离酶，固定化酶在保持较好的重复利用率下仍然具备相似的催化活性。固定化酶的优势在于其可以具备更好的稳定性并可以重复使用。

本工作通过实验，利用溶剂热合成法与模板法制备所需要的HP-UiO-66，并进一步利用其来负载胰蛋白酶。本工作使用的负载方法为吸附法，在25℃的负载条件下，

本工作以N-苯甲酰-L-精氨酸乙酯(BAEE)作为底物，测定了游离胰蛋白酶与固定化酶的酶活。测得浓度为2 mg/mL时得游离胰蛋白酶酶活分别为12433 U/g。HP-UiO-66吸附固定2 mg/mL胰蛋白酶的酶活为1089 U/g。

关键词：金属-有机骨架材料 多级孔MOF材料 固定化酶 酶活

Study on the performance and preparation of Metal-Organic immobilized enzymes

Abstract

As a new type of nano-porous material, MOFs has high porosity and specific surface area, and has been widely used in gas adsorption separation, heterogeneous catalysis, membrane separation, drug release and other fields. Because of its good adsorption property and porous structure, its application to the immobilized enzyme can effectively solve the problems of low recovery rate and low reuse rate in the process of using the enzyme.

Immobilized enzyme is defined as using the carrier to load the enzyme through adsorption, embedding and other means to fix or limit the enzyme in the carrier surface or micropores. Compared with common free enzymes, immobilized enzymes still have similar catalytic activity and can be reused. Compared with free enzyme, immobilized enzyme has the advantage of better stability and it can be reused.

In this work, the required hp-uio-66 was prepared by the solvent thermal synthesis method and template method, and further used to load trypsin. This work load method is used for the adsorption method, load conditions at 25 ℃,

In this work, n-benzoyl l-arginine ethyl ester (BAEE) was used as substrate to determine the enzyme activity of free trypsin and immobilized enzyme. The enzyme activity of free trypsin at the concentration of 2 mg/mL was 12433 U/g, respectively. HP-Uio-66 adsorption and fixation of 2mg/mL trypsin resulted in enzyme activity of 1089 U/g.

Keywords: Metal-Organic; Frameworks; Hierarchical Pore MOFs; Enzyme immobilization; Enzyme activity

目 录

摘要 Ⅰ

ABSTRACT Ⅱ

第一章 绪论 1

1.1 金属-有机材料简介 1

1.1.1 IRMOF材料 1

1.1.2 MIL材料 2

1.1.3 UiO材料 2

1.1.4 ZIF材料 2

1.1.5 具备孔道-孔笼结构的MOFs材料 3

1.1.6 混合配体或者混合金属MOFs材料 3

1.2 金属-有机骨架材料的合成方法 3

1.2.1 水热合成法 4

1.2.2 溶剂热合成法 4

1.3 金属-有机骨架材料的活化 4

1.3.1 溶剂交换法 4

1.3.2 高温煅烧法 4

1.4 金属-有机骨架材料固定酶 5

第二章 金属-有机骨架材料的合成 8

2.1 引言 8

2.2 实验试剂和设备 9

2.3 材料的合成与活化 9

2.4 材料的表征 11

2.4.1 SEM形态分析 11

2.4.2 BET及孔径分析 11

2.4.3 ICP与元素分析 14

2.4.4 XRD分析 14

第三章 酶的固定化实验 16

3.1 引言 16

3.2 酶的固定化实验方法 16

3.2.1 仪器与设备 16

3.2.2 缓冲液的制备 17

3.2.2 酶固定量对比 17

第四章 测定负载酶的酶活 19

4.1 引言 19

4.2 试剂及设备 19

4.3 酶活测定实验 19

第五章 结论与展望 21

5.1 结论 21

5.2 展望 21

参考文献 22

致谢 27

第一章 绪论

1.1 金属-有机材料简介

金属-有机骨架材料是由金属中心和有机配体所组成的，而这些组分都能够调控替换来实现其种类多样性，所以近些年MOFs材料能够迅速发展，同时材料种类也变得多种多样。MOFs材料也在这几十年的发展中变得越来越稳定，发展出了较高孔隙率、较高比表面积等特性，同时人们也能通过技术手段对其方便地做出人工调控定制。伴随着技术的不断发展，MOFs材料渐渐的广泛应用在吸附分离液相[1]、储存分离气体[2]、工业催化[3]、控释药物[4]。等诸多领域。截止到目前己有实验表明，存在一些具有一定的电磁、荧光性质的MOFs材料，并且还可以通过调节客体分子来改变这些性质。随着MOF材料的多样化，它的结构也相应变得更加复杂，而在时间、资源方面传统的实验都相对的收效低、耗费大，己经不能满足对材料性能研究的需求了[5]。

因为MOF材料具有优异的物理性能，例如:具有均一的结构、较低的密度、较高的孔隙率以及比表面积、极强可控的孔道尺寸和化学结构、较高的结晶度，这种崭新的多孔功能材料区别于碳纳米管、沸石、活性炭，能广泛应用于分离膜、生物医药、能源气的存储、气态混合物的吸附分离、多相催化等方面。MOFs材料的种类有很多。以下为几种常见的MOFs材料。

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