论文总字数：19822字

摘 要

随着工业技术不断发展，人们对化石燃料的需求不断增强。环境污染、能源危机等问题也接踵而至，工业水污染便是各国工业领域最重视的环境问题之一。光催化技术有利于我们解决这类问题，作为光催化材料家族一员的TiO₂因其无毒、易得、活性高等特点得到了广泛的关注，但TiO₂在光催化过程中产生的电子空穴复合率高，禁带宽度高等缺点一直限制着它的使用，为寻找方法降低这种材料的电荷复合，扩宽其光吸收范围研究人员已经做了大量的研究。研究表明载体附着能有效提高其光催化性能，所以我们尝试用石墨烯为载体来制得这种复合材料。

在本次工作中，我们尝试用HF、甲醇联合辅助水热反应制得二氧化钛/石墨烯复合材料，用亚甲基蓝模拟工业废水作为催化目标。结果表明，TiO₂纳米粒子均匀覆盖在石墨烯表面上，暴露出高活性的晶型面。利用X射线衍射、扫描电子显微镜等测试手段对样品进行了表征，研究了样品的晶型结构、测试了复合材料的光催化性能。与商用P25粉末相比，复合材料在紫外光下均具有较高的光催化活性，这可能是石墨烯的加入改性了TiO₂，扩宽光吸收范围、降低发生电子空穴对的复合速率，提高了其量子利用率所致。

关键词：溶剂热法 二氧化钛 光催化 石墨烯

Abstract

With the continuous development of industrial technology, people's demand for fossil fuels is increasing. Environmental pollution, energy crisis and other issues have followed. Industrial water pollution is one of the most important environmental problems in the industrial field of various countries. Photocatalysis technology is conducive to solve these problems. TiO₂, as a member of the photocatalysis material family, has been widely concerned because of its non-toxic, easy to obtain and high activity. However, the high electron hole recombination rate and high band gap width of TiO₂ in the photocatalysis process have always restricted its use. In order to find a way to reduce the charge recombination of this material and expand its light absorption Range researchers have done a lot of research. The results show that the carrier attachment can effectively improve its photocatalytic performance, so we try to use graphene as the carrier to prepare the composite.

In this work, we try to use HF and methanol to assist hydrothermal reaction to prepare TiO₂ / GO composite, and methylene blue to simulate industrial wastewater as catalytic target. The results show that TiO₂ nanoparticles are uniformly coated on the surface of graphene, exposing highly active crystal surface. The samples were characterized by X-ray diffraction and scanning electron microscopy. The crystal structure of the samples and the photocatalytic properties of the composites were studied. Compared with the commercial P25 powder, the composite material has higher photocatalytic activity under UV light, which may be caused by the addition of graphene to modify TiO₂, broaden the light absorption range, reduce the recombination rate of electron hole pairs, and improve the quantum efficiency.

Key words: Solvothermal method; titanium dioxide; Photocatalysis; Graphene

目 录

摘要 I

Abstract II

第一章 文献综述 1

1.1 背景介绍 1

1.2 石墨烯 1

1.2.1 石墨烯的结构和性质 1

1.2.2 石墨烯的应用 2

1.3 二氧化钛 3

1.3.1 二氧化钛的性质和应用 3

1.3.2 二氧化钛的光催化性能机理 3

1.4 石墨烯/二氧化钛复合材料 4

1.4.1 石墨烯/二氧化钛复合材料的进展 4

1.4.2 石墨烯改性二氧化钛 5

1.4.3 石墨烯/二氧化钛复合材料的应用 6

1.5 本文的选题目的和意义 6

第二章 实验方法与表征 8

2.1 实验试剂与仪器 8

2.1.1 实验材料与试剂 8

2.1.2 实验主要仪器 8

2.2 氧化石墨烯的制备 9

2.3 GO/TiO₂复合材料的制备 9

2.4 光催化反应 10

2.5 复合材料光催化性能表征 10

2.5.1 X射线衍射（XRD） 10

2.5.2 场发射扫描电子显微镜（SEM） 10

2.5.3 紫外－可见分光度计 11

2.6 分析方法 11

2.6.1 模拟染料废水的处理 11

2.6.2 亚甲基蓝标准曲线的建立 11

2.6.3 光催化性能测试 12

2.7 本章小结 12

第三章 GO/TiO₂复合材料对亚甲基蓝废水的研究 14

3.1 引言 14

3.2 催化剂的表征 14

3.2.1 X射线衍射（XRD）分析 14

3.2.2 场发射扫描电子显微镜（SEM）分析 15

3.3 GO/TiO₂复合材料催化亚甲基蓝的光催化性能研究 15

3.3.1 不同GO含量的催化剂对亚甲基蓝的催化效果 16

3.3.2 不同GO/TiO₂催化剂的量对催化效果的影响 16

3.3.3 催化剂寿命研究 17

3.4 本章小结 18

第四章 结论与展望 20

4.1 结论 20

4.2 展望 20

参考文献 21

致谢 24

第一章 文献综述

1.1 背景介绍

随着人类活动范围的不断扩张，工业化的进程不断加大，近而带来的能源危机、环境污染等问题不容小觑。而光催化技术在环境治理与能源领域方面有着不可忽视的作用，二氧化钛作为一种优良的光催化剂在这个领域有很重要的作用。二氧化钛具有无毒、易得、光催化活性高等优点，广泛应用于各种污染物的光催化降解过程中。与沉淀法，吸附法，以及生物过滤净化技术不同，这种方法通常将水性污染物转移到另一种介质，TiO₂光生电子-空穴对的高级氧化过程可以分解和矿化水中的污染^[1]。TiO₂的光催化性能在很大程度上取决于它的光学性质、电子结构、尺寸和表面化学以及结晶程度。然而，TiO₂内光生电子空穴对的快速复合速率和其高禁带宽度极大地限制了TiO₂光催化剂在实际中的应用。为了抑制TiO₂的高电荷复合率和延长其光吸收范围，人们对TiO₂的掺杂和与其相关材料的结合进行了大量的研究。尤其是广泛应用于改性TiO₂的碳基材料，如碳纳米管(CNT) ^{[2, 3]}，活性炭^[4]以及石墨烯^[5]。我们注意到石墨烯是一种排列在蜂窝状晶格中的二维碳原子层，属于sp²杂化，石墨烯具有极好的机械和热性能，如固有的大比表面积、优异的电荷载流子迁移率、机械柔韧性、良好的电学性能、优异的机械强度，以及高导热性等，是提高TiO₂吸附性能和光催化活性的潜在材料^[6-8]。通常，以GO为原料采用Hummers的方法制备TiO₂/GR复合材料。然而，传统的Hummers的方法操作步骤繁琐，要求较高。因此，探索一条更简单的方法来制备GO非常重要。

请支付后下载全文，论文总字数：19822字