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摘 要

微塑料（MPs）是近年来环境关注的新兴污染物，已在全球环境污染领域成为热门话题。MPs可以在自然光的作用下老化，通过吸附作用和有机污染物、重金属离子一起迁移，形成复合污染，且MPs极易被水生生物吞食，经过食物链的传递，进一步危及人类身体健康。四溴双酚A（TBBPA）是一种有代表性的溴化阻燃剂，毒性强且具有持久性，在环境中广泛存在，是一种新型污染物。在本实验研究中，通过序批试验，以不同老化程度的聚氯乙烯（PVC）为研究对象，在pH、老化度、吸附时间、温度等环境因子下探讨其吸附TBBPA特性。在pH实验中，最佳pH为8.5。其吸附过程符合准一级、准二级动力学模型，根据内扩散模型分析得出主要为外部扩散。吸附等温实验中Freundlich模型和Langmuir模型均能较好拟合。吸附热力学实验说明这是一个能够自发进行的物理吸附反应且该过程放热。

关键词：微塑料 吸附 四溴双酚A 聚氯乙烯

Sorption removal of tetrabromobisphenol A in solution

using aged microplastics

Abstract

Microplastics (MPs) is an rising environmental topic and has become a up-to-date theme of spherical environmental impureness. MPs can become aged under the action of natural light, and it can migrate with organic pollutants and heavy metal ions through sorption, forming a composite pollution. Moreover, MPs can be easily swallowed by aquatic organisms and further endanger human health through the food chain effect. Tetrabrobisphenol A (TBBPA) is a representative brominated flame retardant, which is highly toxic and persistent. It exists widely in the environment and is a new pollute. In this experimental, sequential batch experiments were conducted to investigate the characteristics of PVC with different aging degrees absorbs TBBPA under environmental factors for instance pH, aging degree, time and temperature. The results were as follows: when the pH was 8.5, the sorption capacity was the maximum. The sorption process conforms to the pseudo first-order model and pseudo second-order model. According to the intra-particle diffusion model, it is mainly external diffusion and the possibility of external diffusion is obtained according to the intra-particle diffusion model. The Freundlich model and Langmuir model can be fitted very well. The sorption thermodynamics experiment shows that it is a spontaneous physical sorption and the process is exothermic.

Keywords: microplastics; sorption; tetrabrobisphenol A; polyvinyl chloride

目录

摘要 I

Abstract II

第一章 前言 1

1.1微塑料简述 1

1.1.1微塑料性质 1

1.1.2微塑料来源 1

1.1.3微塑料污染现状及危害 1

1.2四溴双酚A简述 2

1.2.1 TBBPA性质 2

1.2.2 TBBPA来源 2

1.2.3四溴双酚A现状及危害 3

1.3研究目的 3

第二章 实验材料与方法 4

2.1试剂及仪器 4

2. 2 实验内容 4

2.2.1四溴双酚A储备液的配置 4

2.2.2 四溴双酚A的测定方法 4

2.2.3 四溴双酚A标准曲线的绘制 5

2.2.4微塑料的老化 5

2.2.5 MPs老化程度对吸附性能的影响 5

2.2.6 pH对吸附性能的影响 6

2.2.7吸附动力学实验 6

2.2.8吸附等温实验 6

2.3 数据分析 6

2.3.1 吸附容量 6

2.3.2 吸附动力学 7

2.3.3 吸附等温线 7

2.3.4吸附热力学 8

第三章 微塑料的表征及吸附性能 9

3.1微塑料表征 9

3.1.1 扫描电子显微镜（SEM） 9

3.1.2 红外光谱分析（FTIR） 9

3.2 MPs对TBBPA的吸附特性分析 10

3.2.1 pH的影响 10

3.2.2时间的影响 11

3.2.3吸附动力学 11

3.2.4吸附等温线 13

3.2.5吸附热力学 15

第四章 结论 18

参考文献 19

致谢 21

第一章 前言

1.1 微塑料简述

1.1.1 微塑料性质

现今普遍定义微塑料为粒径小于5毫米的微小颗粒，其尺寸小，肉眼无法看见，因而被称作海洋界的“PM2.5”^[1]。微塑料含有比表面积大、疏水性强、易被微生物附着等特点，促使其对有机污染物和重金属等有很强的吸附能力，是污染物的优良载体^[2]。

1.1.2 微塑料来源

塑料品因可塑性强且价格低廉，现如今被广泛应用到工农业、商业活动和生活用品等领域。目前，塑料寰球每年产量超越3.2亿吨，其中，约有10%的塑料会最终流入海洋，这些塑料化学性质稳定且难降解，对海洋生物的繁殖、旅游业和渔业的发展乃至人类的健康都存在着潜在的危险^[2-3]。依据微塑料来源可将其分为初生微塑料和次生微塑料^[4]。初生微塑料指经河道直接排入海洋的塑料颗粒，主要输入途径包括轮胎磨损、个人护理产品的排放、合成纺织品洗涤过程中的磨损、船舶涂料的使用、路标的风化和车辆的摩擦等，其中个人日常活动产生的微塑料排放约占总排放量的77%^[5]。次生微塑料指大块塑料经光照风化等气候环境因素影响而分解成细小的颗粒，主要输入途径包括船舶运输、海洋捕捞和海洋钻井等^[5]。

1.1.3 微塑料污染现状及危害

近年来，随着微塑料在国内外各大媒体上的报道逐渐增加，其广泛使用的原因和造成的环境污染受到大众和学者的关注，有关微塑料的研究也随之增多。作为世界上最大的制造国和消耗国，我国塑料产量占全球产量的27.8%，然而塑料回收率lt;10%，因我国处置不当进入到环境中的塑料占76%^[6]，如果不加以管制，到2025年，从陆地进入海洋的塑料废物的累积量预计将增加一个数量级。塑料制品因价格低廉，便于加工，被广泛应用到工农业、科学研究和日用品等多个领域，每年产量极大，大大增加了水系统的整体塑料负荷^[7]。

MPs的粒径很小，大小与某些浮游生物相近，很容易被鱼类和虾蟹等生物误食并在体内积聚^[8]。非洲联合银行的数据发现，检出MPs存在至少250种以上的海洋生物消化道中，中科院烟台海岸带研究所检测了20多种常见鱼类，90%的样本中都检测出了MPs^[9]。由于摄取MPs，水生生物可能会引发肠道堵塞、排卵下降和发育不良等不利后果。除此之外，含有添加剂的MPs本身还会向水环境中输入有毒有害物质，可能会影响生物的繁殖和发育^[8-10]。除了自身带来的危害，由于MPs比表面积较大、具有疏水性^[11]且吸附能力强，MPs还可以通过吸附解吸作用吸附持久性有机污染物，如多氯联苯、多溴联苯醚、多环芳烃，聚苯乙烯等，也可吸附一些重金属，如铜、铅、锌等，造成联合污染^[12]。因此，本实验主要探究MPs对新兴污染物TBBPA吸附特性。

1.2 四溴双酚A简述

1.2.1 TBBPA性质

四溴双酚A（TBBPA）为灰白色粉末，分子式C₁₅H₁₂Br₄O₂，结构式如图1.1所示^[13]。TBBPA微溶于水，25℃下其溶解度大约为4.16mg/L，但可溶于甲醇、丙酮和甲苯等有机溶液中。TBBPA是一种必不可少的化工原材料，常用作溴化阻燃剂^[13-14]，产量极高，2004年全球市场需求为17万吨，在电子产品、纺织品、油漆和造纸等领域应用广泛。因其燃烧不产生致癌物质且阻燃效果高、相容性好，TBBPA常作为添加型阻燃剂应用于塑料制品中^[15]。

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