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摘 要

固体氧化物电解池(solid oxide electrolyzer cells，SOEC)是一种高效、清洁的能源转化装置，可利用可再生清洁能源产生的电能作为电力输入，在中高温下将CO₂电解还原为CO，是实现能源循环的有效途径。SOEC主要由燃料极，电解质和空气极组成。Cr掺杂的锰酸锶镧(La_0.75Sr_0.25Cr_0.5Mn_0.50_3-δ，LSCM)拥有优良的离子和电子混合导电特性及较强的氧化还原稳定性而常被用做燃料极材料，但是其催化活性和离子电导率较低，限制了SOEC的电解性能。

本论文研究以LSCM/GDC复合材料作为电极骨架，使用化学浸渍方法分别将20，40，60μL活性催化剂Pr_0.6Sr_0.4Fe_0.8Mn_0.2O_3-δ(PSFM)(浓度C=0.1mol/L)浸渍到LSCM/GDC骨架中制备PSFM-LSCM/GDC燃料极。XRD分析结果显示PSFM和LSCM均具有典型的钙钛矿结构，无其他杂相生成。根据半电池极化阻抗可知，在800℃、纯CO₂气氛下40μL浸渍试样的极化阻抗最小为10.9Ω cm²，比未浸渍试样的极化阻抗(30.9Ω cm²)减小了64.7%。在相同温度、70%CO₂/30%CO气氛下60μL浸渍试样的极化阻抗最小为1.7Ω cm²，相比纯CO₂气氛下的极化阻抗(16.3Ω cm²)减小了89.6%，表明PSFM的浸渍极大的提高了传统LSCM燃料极的催化活性，同时CO气氛对PSFM的催化活性具有促进作用。

关键词：固体氧化物电解池 燃料极 浸渍 PSFM LSCM

Effect of Pr_0.6Sr_0.4Fe_0.8Mn_0.2O_3-δ Impregnation on the Performance of La_0.75Sr_0.25Cr_0.5Mn_0.5O_3-δ Fuel Electrode

Abstract

Solid oxide electrolyzer cells (SOEC) is an efficient and clean energy conversion device that can use the electricity generated from renewable clean energy as an input to electrolytic CO₂ to CO at medium and high temperatures, which is an effective way to realize the energy cycle. La_0.75Sr_0.25Cr_0.5Mn_0.50_3-δ has excellent ion and electronic mixed conductive properties and strong redox stability. It is often used as a fuel electrode, but its catalytic activity and ion conductivity is low, limiting the electrolytic properties of SOEC.

In this study, LSCM/GDC composite materials were used as electrode skeletons, using chemical impregnation methods to treat 20,40,60μL Pr_0.6Sr_0.4Fe_0.8Mn_0.2O_3-δ(PSFM) active catalysts(C=0.1mol/L) into LSCM/GDC skeleton to prepare PSFM-LSCM/GDC fuel pole. The XRD analysis results show that both PSFM and LSCM have typical perovskite structures and no other crystal structure. According to the EIS plots of half-cell, the polarization resistance of the 40μL impregnated specimen at 800℃ and pure CO₂ atmosphere was minimal at 10.9Ω cm², which was 64.7% less than the polarization resistance(30.9Ω cm²) of the unimpregnated specimen. At the same temperature and 70%CO₂/30%CO atmosphere, the polarization resistance of the 60μL impregnated specimen was minimal at 1.7Ω cm², which decreased by 89.6% compared with the polarization resistance(16.3Ω cm²) in the pure CO₂ atmosphere, indicating that impregnation of PSFM greatly improved the catalytic activity of the traditional LSCM fuel pole, while the CO atmosphere contributed to the catalytic activity of PSFM.

Keywords: Solid oxide electrolyzer cells; fuel pole; infiltration; PSFM; LSCM

目录

摘 要 I

Abstract Ⅱ

第一章 绪论 1

1.1 引言 1

1.2 SOEC的工作原理 1

1.3 SOEC的组成及关键材料 3

1.3.1 空气极材料 3

1.3.2 电解质材料 3

1.3.3 燃料极材料 4

1.3.4 连接材料 4

1.3.5 密封材料 4

1.4 SOEC燃料极材料的研究现状 5

1.4.1金属陶瓷复合燃料极材料 5

1.4.2 钙钛矿型燃料极材料 5

1.5 LSCM燃料极的改性工作 7

1.6 化学浸渍方法 9

1.7 研究内容及意义 10

第二章 实验及表征方法 12

2.1 实验原料及仪器设备 12

2.1.1 实验原料 12

2.1.2 实验仪器设备 12

2.2 实验方法及步骤 13

2.2.1 实验流程 13

2.2.2 固相法合成LSCM 14

2.2.3 干压成型法制备YSZ电解质 14

2.2.4 燃料极电极浆料制备 14

2.2.5 PSFM浸渍前体溶液的制备 14

2.2.6 半电池的制备 14

2.2.7 对称电池的制备 14

2.2.8 PSFM电导率条的制备 15

2.2.9 单电池的制备 15

2.3 材料表征及电化学性能测试 15

2.3.1 XRD分析 15

2.3.2 极化阻抗测试 15

2.3.3 电导率测试 16

2.3.4 扫描电子显微分析 16

2.3.5 电解性能(I-V)测试 16

第三章 实验结果与讨论 18

3.1 XRD分析 18

3.2 半电池极化阻抗 18

3.3 PSFM电导率测试 21

3.4 单电池测试 22

3.5 稳定性测试 22

第四章 结论与展望 23

4.1 结论 23

4.2 展望 23

参考文献 24

致谢 28

第一章 绪论

1.1 引言

十八世纪六十年代以来，人类社会步入工业化进程，人们大量的开发和使用地球上储存的煤、石油等化石燃料，使得二氧化碳大量排放，对环境造成了严重的污染。同时，随着化石燃料的储量不断减少，能源危机成为人类不得不面对的问题，这使得例如太阳能、潮汐能、风能等可再生清洁能源的利用和储存技术不断发展和成熟。因此，控制和减少二氧化碳的排放以及开发可再生清洁能源的高效储存技术成为社会需要面对的紧迫问题。在此背景下，固体氧化物电解池(SOEC)作为一种将电能连续、高效地转化成化学能的装置，可利用上述清洁能源所产生的电能作为电力输入，将CO₂，H₂O或CO₂和H₂O高效的电催化还原为CO，H₂或混合燃料气(CO H₂) ^[1,2]，是实现能源循环和碳中性的有效途径。

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