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A型沸石对常见气体的等压静态吸附及常压解吸特性文献综述

 2020-06-08 21:15:36  

1. 引言

分子筛具有均匀的微孔,且孔径与一般分子相当。具有分子筛作用的物质很多,其中应用最广的是沸石分子筛。沸石分子筛是一类由SiO4四面体和AlO4四面体通过共用氧原子连接交错排列成空间网络,具有均匀孔道结构的微孔晶体材料,孔道尺寸一般为0.3~3nm,其复杂的微孔结构使其具有很多重要的性质,诸如离子交换性、催化活性、吸附性等[1]。自1940年以来,以Barrer为首的沸石化学家首次成功合成了低硅铝比沸石,从此对沸石分子筛的研究就一直在继续。而A型沸石分子筛因其初始凝胶组成简单、拓扑结构规整、晶化速度快等优点,常被用来研究沸石的晶化过程,很多学者已经对其晶化机理进行了深入的研究[2,3]。沸石分子筛具有优异的气体吸附性能,对于工业上气体的分离提纯以及研究气体的吸附性能具有明显的优势,因此受到人们的广泛关注。

2 沸石

2.1 沸石分子筛的基本结构

沸石分子筛是由TO4四面体之间通过共享顶点而形成的三维四连接骨架[1,4]。骨架上的T原子一般是指Si,Al或P原子以及其他符合成键规律的特殊原子。这一类四面体也被称为初级结构单元,如图1所示。在[SiO4]和[AlO4]四面体中,硅显 4价,铝显 3价,两者都是依靠sp3杂化轨道与氧原子相连接。Al-O平均键长为0.175nm,Si-O平均键长为0.161nm。由图1知,Si和Al原子都与四个氧原子配位,由于Al最高显 3价,因此由[SiO4]和[AlO4]四面体组成的硅铝酸盐分子筛显阴性,该负电荷由游离于骨架外的阳离子中和,例如K 、Na 、H 等。

硅铝酸盐分子筛的化学组成通式为:M2/n#183;Al2O3#183;xSiO2#183;yH2O。其中x为分子筛的硅铝比,y为结合水分子数,M为阳离子,n为其价态。根据Lowenstein原则[5],两个Al原子不能共用一个氧原子,因此一个Al原子只能通过氧原子与四个Si原子相连接,这就导致了硅铝酸盐分子筛中Si原子的个数一定大于Al原子,所以通式中的x一定大于2。

图1 [TO4]四面体(T=Si、Al)

[SiO4]和[AlO4]通过氧桥相互连接形成首尾相连的环状结构,称为多元环结构,环中四面体的个数即为多元环的元数。用氧桥将多元环互相连接形成的多面体叫做晶穴,又称笼。由于结构中多元环个数、种类各不相同,笼的形状也各不相同。例如β笼,如图3所示,它是由4个四元环和8个八元环连接而成,其有效直径为0.66nm,有效体积为0.16nm3。此外还有α笼(图2)、γ笼、八面沸石笼等。这些笼进一步排列构成立方晶系的晶体结构,例如方钠石[6](SOD)和分子筛骨架结构相类似,都可以看作立方体的顶点由8个β笼代替,相互之间用四元环连接起来。不同的是在SOD结构中,β笼以体心立方形式排列,相互之间由单四和单六元环连接。

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