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摘 要

用于药物的载体需要可控释放能力好、药效好、生物相容性高及无毒性作用等特点。碳酸钙(CaCO₃)做成微球状，以增大其比表面积，从而增加其载药量，延长其释药时间。纯的碳酸钙的机械强度不高、载药率低、释药快等缺点有待增强。因此聚多巴胺氧化石墨烯复合微球具有比表面积大、药物载药率高、无毒等优点。本实验包括碳酸钙微球的制备、氧化石墨烯的制备、以及聚多巴胺和氧化石墨烯的包裹。从载药来看，聚多巴胺包裹在碳酸钙微球表面的时候，大幅增加了微球的载药率。从释药来看，当聚多巴胺包裹在碳酸钙微球表面的时候，延缓了微球的释药速度。实验表明包裹聚多巴胺(PDA)/氧化石墨烯(GO)碳酸钙微球作为药物载体能获得较高的载药率和显著的药物释放效果。

关键字:碳酸钙、聚多巴胺、氧化石墨烯、载药性能

Preparation and Application as Drug Carrier of Polydopamine

and Graphene Oxide Composite Microspheres

Abstract

Carriers for the controlled release of a drug needed ability, efficacy, and high biocompatibility and non-toxicity and other characteristics. Calcium carbonate (CaCO₃) to make microspheres, in order to increase its surface area, thereby increasing its drug loading, to extend its release time. The mechanical strength of pure calcium carbonate is not high, low drug loading, quick release and other shortcomings to be enhanced. Therefore polydopamine graphene oxide composite microspheres having a large specific surface area, high pharmaceutical drug, non-toxic and so on. The experiments involved the preparation of calcium carbonate microspheres prepared graphene oxide, and poly dopamine and graphene oxide inclusions. From the point of view drug polydopamine wrapped in calcium microsphere surface, the substantial increase in the drug loading microspheres. From the release point of view, when polydopamine wrapped in calcium carbonate microspheres surface, delaying the release rate of microspheres. Experiments show that wrapped polydopamine(PDA)/grapheme oxide(GO) calcium carbonate microspheres as drug carriers can obtain higher drug loading and release significant drug effect.

Keywords: Calcium carbonate, polydopamine, graphene oxide, drug carrier

目录

摘 要 I

Abstract II

第一章 绪论 2

1.1研究背景 2

1.2微球 3

1.2.1实心微球 4

1.2.2 空心微球 4

1.2.3 多孔微球 5

1.3 聚多巴胺 6

1.4 氧化石墨烯 7

1.5 立题依据 8

第二章 实验方法 10

2.1原料与设备 10

2.1.1 试剂 10

2.1.2设备 11

2.3氧化石墨烯的制备 11

2.4 CaCO₃微球的制备 12

2.5 聚多巴胺/氧化石墨烯微球的制备 12

2.5.1 聚多巴胺的包裹过程 12

2.5.2氧化石墨烯的包裹过程 12

2.6载释药实验 12

2.6.1载药实验 12

2.6.2释药实验 13

第三章 结果与讨论 14

3.1碳酸钙微球制备 14

3.1.1钙离子浓度的影响 14

3.1.2 PSS浓度的影响 15

3.1.3 PSS-Ca² 作用时间的影响 16

3.2氧化石墨烯包裹碳酸钙参数确定 17

3.2.1不同温度的影响 17

3.2.2不同包裹时间的影响 18

3.2.3 GO的还原 19

3.3聚多巴胺/氧化石墨烯包裹碳酸钙 20

3.4载释药性能研究 20

3.4.1 PDA/GO层层自组装微球的载药性能测试 21

3.4.2PDA/GO层层自组装微球的释药性能测试 21

第四章 结论与展望 23

4.1 结论 23

4.2展望 23

参考文献 24

致谢 26

第一章 绪论

1.1研究背景

碳酸钙是一种无机化合物，生活中我们常称为：石灰石、大理石等。化学式为CaCO₃，是碳酸盐，不能够溶于水。碳酸钙是地球上分布最广的物质之一，被发现在石灰岩、大理石等岩石中，碳酸钙也是动物的骨头主要成分^[1]。因此，碳酸钙除了使用在牙膏、造纸中^[2]，这种化合物也显示潜在智能载体的发展，将碳酸钙与许多以前无机材料相比，用于相同的目的，由于碳酸钙理想的生物相容性和生物降解性能，所以，碳酸钙是极为合适的运用在载药^[3-9] 。

图1-1在70℃下合成的碳酸钙的SEM照片(bar=1微米) ^[3]

由于碳酸钙纯度高、白度好、粒度细、颗粒形态可控和价格低廉等优点，其得到了广泛的应用，但是生物活性等性能较差。为解决这些问题，研究者开始将碳酸钙与其他材料进行复合，比如碳酸钙与纤维素进行复合来改善其生物活性。这个处理过程比较复杂，而且较大程度的改变了碳酸钙的物理化学特性。本课题拟采利用层层自组装法制备聚多巴胺/氧化石墨烯复合微球，调控其表面结构，扩大表面积，作为药物的载体，改善碳酸钙的生物学性能^[10]。实验表明碳酸钙微球作为药物载体能获得较高的载药率和提高药物释放时间^[11]。

1.2微球

微球是物质分散或者被吸附在一种基质上微小粒子的分散物^[12]。制备微球的载体材料很多,可以分为淀粉微球，白蛋白微球，明胶微球，壳聚糖等的天然高分子微球和像聚乳酸微球的合成聚合物微球。本课题采用沉淀法来制备碳酸钙微球。

类似微球的结构是Mann^[13]等制备获得。在他们的研究中对碳酸钙和一些金属氧化物进行制备微球。这种结构可以通过一个溶解的球形结构的初始亚稳相，分配到物质之后从内部到外部的微球，以及更稳定的多晶型的结晶在反应体系中。在本研究中，一系列的中间体也被捕获，它清楚地揭示，在早期阶段这些通过环状结构形成中空结构。初级的颗粒可以从图像中辨别，但第二单元的环覆盖的并不是很多。反应继续进行，环被覆盖的越来越厚，以形成一个环形像^[14]。

1.2.1实心微球

1.2.1.1制备原理分类

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