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摘 要

随着科学技术的发展，越来越多的散热场合需要导热材料，除了导热性能之外，我们还希望材料可以具有优良的综合性能，如低成本、轻质、易加工成型、良好的力学性能等。具有导热功能的高分子复合材料就是可以满足上述要求的一种可选材料，因此而收到广泛关注和研究。但是由于聚合物本身的导热性能普遍较差，因此提高聚合物的导热率就显得尤为重要。本研究以聚乙烯醇PVA为基料，向其中添加了液态金属——镓铟低熔点合金合金EGaIn和氧化石墨烯GO，并以这三种物质为原料制备填充型聚合物基导热复合材料，预测了该材料的力学性能，组成结构以及导热性能。用该方法值得的导热复合材料，有着简易的制作工艺和较好的导热效果，同时因EGaIn和GO的掺杂而不会降低材料的灵活性，因此该材料可作为一种具有高导热性能的柔性材料应用于需要高散热的接口处。

关键词：填充 聚合物基导热复合材料 聚乙烯醇 液态金属 氧化石墨

Preparation and characterization of liquid metal / graphene / polyvinyl alcohol composites

Abstract

With the development of science and technology, more and more heat dissipation occasions require heat conductive materials. In addition to heat conductivity, we also hope that the materials can have excellent comprehensive properties, such as low cost, light weight, easy processing and molding, and good mechanical properties. The polymer composite material with heat conduction function is an optional material that can meet the above requirements, so it has been extensively studied. But in many cases, the thermal conductivity of the polymer itself is generally poor, so it is particularly important to increase the thermal conductivity of the polymer. In this study, polyvinyl alcohol (PVA) was used as the base material, to which liquid metals-eutectic gallium indium alloy (EGaIn) and graphene oxide were added, and these three substances were used as raw materials to prepare filled polymer-based thermally conductive composite materials. The mechanical properties, composition and thermal conductivity of the material. The thermally conductive composite material worth using this method has a simple manufacturing process and good thermal conductivity. At the same time, due to the doping of EGaIn / GO, it does not reduce the flexibility of the material, so the material can be used as a kind of high thermal conductivity Flexible materials are used in interfaces that require high heat dissipation.

Keywords: Filled; Polymer-based thermally conductive composite material; Polyvinyl alcohol; Eutectic gallium indium alloy; Graphene oxide

目录

摘要 I

Abstract II

第一章 绪论 1

1.1研究背景 1

1.2传统导热高分子材料 1

1.2.1 导热塑料 1

1.2.2 导热橡胶 2

1.2.3导热胶粘剂 2

1.3 导热原理及导热聚合物改性方式 2

1.4 聚合物基导热复合材料 3

1.4.1 聚乙烯醇 3

1.4.2石墨烯 4

1.4.3液态金属 5

1.4.4液态金属填充型导热聚合物复合材料的制备 7

1.5本研究的内容与意义 8

第二章 实验内容 9

2.1 液态金属/石墨烯/聚乙烯醇复合材料的制备 9

2.2 力学性能的测试 10

2.3 扫描电镜 10

2.4 热性能测量 10

第三章 结果与讨论 11

第四章 结论 13

参考文献 14

致谢 17

第一章 绪论

1.1研究背景

随着科学技术的发展，越来越多的散热场合需要导热材料，如在电子信息领域中所使用的集成电路板、集成块、覆铜基板等；电气领域中所使用的热界面材料和封装材料等；^[1]在拥有良好的导热性能的同时，我们还希望材料具有更多更好的综合性能，如轻便、成本低、加工成型容易，力学性能良好、耐化学腐蚀性强、电绝缘性能好等特性。^[2]而具有导热功能的高分子复合材料就是能满足上述要求的一种可选材料，因而成为研究的一个重要方向。

现在，导热聚合物材料以其生产成本低、加工简单、力学以及电气性能精良等优势应用于化工换热器、太阳能、LED照明、电气电工、微电子、航空航天、国防军工等诸多领域，且不断取代传统导热材料如金属、无机石墨和陶瓷的应用领域。然而，目前国内外对导热高分子材料的理论研究还远远无法跟上工业上对其需求的发展，甚至严重影响了其工业化应用，因此加强对导热高分子材料的理论研究就显得尤为重要。

1.2传统导热高分子材料

1.2.1 导热塑料

导热塑料是指导热系数较高的树脂及树脂类复合材料。相较于金属材料化学性质的不稳定性，以及不耐腐蚀性，导热塑料的使用寿命更长，耐用性更好。当前就按导热机理来分类，研究较多的分别为结构型和填充型导热塑料。首先是结构型导热塑料，此类导热塑料是凭借共轭Π键借助电子导热的原理来实现的导热，对于此类导热塑料而言，它可以在提高导热率的同时使得材料的力学性能并不会被太多的影响到，但是其研发难度大、加工成本高，所以更多的研究还是集中在填充型导热塑料上。填充型导热塑料一般使用工程塑料或者通用塑料作为基材，同时添加导热填料来增加导热性能，它的应用具有加工简单方便、安全环保对环境的污染较小等优势，且因其在加工后可以对成品的颜色进行适当的调整, 还被广泛应用到诸多领域。

1.2.2 导热橡胶

导热橡胶作为一种热界面材料具有较高的导热系数、较好的密封性、低压易变形性以及较好的电绝缘性等特点。它可以用于发热元器件，并在这些元器件需要散热时能够有效地将散热界面之间的残留空气去除掉[其中空气的热导率为0.024W/mK]，从而替代一般的橡胶和其他聚合物，并改善界面之间的散热效果，提高散热器的功率效果可达到40%以上^[3]。

目前，导热橡胶主要用于汽车、家用电器、电源、计算机、LED照明等行业，它在提供较为优良的导热途径的同时还有绝缘减震的性能。而且在导热橡胶的多种制备工艺之中填充工艺是目前来看最为有效的，其方法简单，成本较低，因此在某些特殊的领域也可以经过简单的配方设计和加工工艺的处理就加以使用。

1.2.3导热胶粘剂

胶粘剂是一种在淀粉、橡胶和树脂等基体中添加其他成分从而能够将其他材料粘接在一起的材料。导热胶粘剂多应用于电子电气工业领域，通过使用导热胶粘剂可以高效地将半导体管和散热器粘合在一起，从而提高被粘结部位的导热能力，除此之外，导热胶粘剂还可以在多层板的导热绝缘组装时进行使用,通过配合不同制作工艺制成的胶结剂，可以呈现出满足各种应用要求导热性能。^[4]

1.3 导热原理及导热聚合物改性方式

热传导的过程主要是采用了扩散的形式，但是对于不同的材料而言，其所对应的热传导的扩散方式却是并不相同的。对于固体而言，其内部有电子、光子、声子这三种导热载体。当导热的物质为金属时，在导热进行时会影响内部电子的运动从而使热量能够有效传递出去。但是就聚合物而言，因为其通常为饱和体系，内部没有自由电子可以充当载体，因此，声子就成为了主要的到热载体，而晶格振动也就成为了主要的热传导方式。也正因为如此聚合物材料的导热率大多较低，通常在0.5W/mK以下，^[5]因此降低聚合物材料的热阻提高其热导率就显得尤为重要。

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