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摘 要

金属有机骨架(MOFs)材料作为一种新型的多孔材料，具有高比表面积、有序的孔道、可调节的化学性能等优点，其在分离（Separation）领域有着极大的应用潜力。其缺点是性质不稳定，这影响了它的应用。ZIF-8是近年来新研制出来的一种MOFs材料,具有沸石拓扑构型,比MOFs稳定,与沸石分子筛相比,具有孔结构大小可调,功能可设计的优点,在分离领域弥补了MOFs的先天不足。聚离子液体化学性质稳定,不易燃烧,结构可调,比表面积大,在CO₂吸附方面有着独特的优势。

本文用原位合成法制备ZIF-8修饰的咪唑类聚离子液体并对其CO₂的吸附性能进行研究，通过扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、热重分析(TGA)、N₂吸附-脱附等温线分析,和傅立叶变换红外光谱(FT-IR) 来表征材料。表明ZIF-8纳米颗粒成功生长在PAMIL材料表面杂化后的材料较同百分比的两种材料吸附量增长43.36%。在压力为0.07MPa时,PAMIL@ZIF-8的吸附量大于ZIF-8。这是由于生长过程中,有更多微孔的形成,这些微孔结构有利于材料在低压区快速吸附CO₂。

关键词：咪唑类聚离子液体 ZIF-8 二氧化碳 吸附

Preparation of ZIF - 8 Modified Imidazole - based Poly - ionic Liquid and Its Application to CO₂ Adsorption

Abstract

Metal organic framework(MOFs) as a new type of porous material, with high specific surface area, ordered pore, adjustable chemical properties, etc., in the separation (Separation) field has great potential. The disadvantage is the nature of instability, which affects its application. ZIF-8 is a newly developed MOFs material developed in recent years. It has zeolite topological configuration and is more stable than MOFs. Compared with zeolite molecular sieves, ZIF-8 has the advantages of adjustable pore size and function, and can make up the MOFs in the separation field of congenital deficiency. Poly-ionic liquid chemical stability, not easy to burn, adjustable structure, specific surface area, in the CO₂ adsorption has a unique advantage.

In this paper, ZIF-8 modified imidazolium-like polyion liquids were prepared by in situ synthesis and their adsorption properties were studied by scanning electron microscopy (SEM), X-ray diffraction (XRD), thermogravimetric analysis (TGA), N₂ Adsorption-desorption isotherm analysis, and Fourier transform infrared spectroscopy (FT-IR) to characterize the material. The results showed that the adsorption capacity of ZIF-8 nanoparticles on the surface of PAMIL material was 43.36% higher than that of the two kinds of materials. At a pressure of 0.07 MPa, the adsorption capacity of ZIF-8@PAMIL was greater than that of ZIF-8. This is due to the formation of more pores during the growth process, which facilitates the rapid adsorption of CO₂ in the low pressure zone.

Key Words: Imidazole polyionic liquid; ZIF-8 ; carbon dioxide; adsorption

目 录

摘 要 II

Abstract III

第一章 文献综述 1

1.1 CO₂的排放现状 1

1.2 CO₂捕集技术研究进展 1

1.2.1 吸收法 1

1.2.2 吸附法 1

1.2.3 膜分离法 2

1.3 离子液体在吸附CO₂方面上的应用 3

1.3.1离子液体 3

1.3.2 支撑离子液体膜 3

1.3.3 功能化离子液体 4

1.3.4 固载离子液体 4

1.3.5 聚离子液体（PILs） 4

1.4 MOFs材料简介及研究进展 5

1.4.1 MOFs材料简介 5

1.4.2 MOFs材料合成 6

1.4.3 MOFs材料的应用 7

1.4.4 ZIF-8材料简介 9

1.5 研究意义及内容 9

1.5.1 研究意义 9

1.5.2 研究内容 9

第二章 实验部分 11

2.1 实验试剂与仪器 11

2.1.1 实验试剂 11

2.1.2 实验仪器 11

2.2 表征分析方法 12

2.2.1 FT-IR分析 12

2.2.2 SEM分析 12

2.2.3 N₂吸附-脱附分析 12

2.2.4 XRD分析 12

2.2.5 TG分析 13

2.3 实验步骤 13

2.3.1 ZIF-8修饰的咪唑基聚离子液体杂化材料的制备 13

2.3.2 表征方法 14

第三章 结果与讨论 15

3.1 扫描电子显微镜（SEM）分析 15

3.2 X射线衍射（XRD）分析 15

3.3 傅里叶变换红外光谱（FT-IR）分析 16

3.4 热稳定性分析 17

3.5 材料比表面积 18

3.6 CO₂吸附性能测试 18

第四章 结论与展望 20

4.1 结论 20

4.2 展望 20

参考文献 21

致谢 24

第一章 文献综述

1.1 CO₂的排放现状

我国作为发展中国家，工业发展的需要使得能源需求量极大,由此产生了一系列环境问题，CO₂过量排放导致气温升高的温室效应便是其中之一。大自然中,大气中的CO₂经过漫长的岩石风化或者植被的光合作用而被捕集吸收转变为O₂。由于滥砍滥伐，大自然对CO₂自净能力已经严重遭到破坏,二氧化碳在大气中不断累积。资料表明,现代工业的发展 ,使能源消费剧增,全球CO₂排放量(以C计)由工业革命前(1860年)的0.4亿t,发展到l996年的604亿t,南极上空大气中CO₂浓度由1860年的280mg/L升至 1992年的 355mg/L,而近20年南极大气中CO₂浓度正以每年平均大于1mg/L的速度增长^[1]。

尽管已经有诸如氢气、可燃冰等清洁能源得到开发,但目前化石燃料仍将作为主要能源。另一方面,从绿色化学角度出发,二氧化碳无毒无害,廉价易得,是化工生产中的绿色原料,例如合成尿素。因此捕集和利用CO₂符合绿色化学要求,对减缓温室效应大有裨益。

1.2 CO₂捕集技术研究进展

常见的脱碳方式有:燃烧前脱碳、燃烧后脱碳 富氧燃烧技术以及化学链燃烧技术^[2]。在实际工业生产中,燃烧后脱碳比较普遍。通过研究脱碳机理,燃烧后脱碳的方法可以分为吸附法(Adsorption)、吸收法(Absorption)、膜分离法(Membrane separation)等。

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