论文总字数：31291字

摘 要

海水淡化是目前解决部分地区淡水资源不足的有效措施。传统方法的运行及维护需要大量能源供应，而新型电渗析法和电容去离子法，因其复杂离子交换膜的使用或脱盐效率低等原因限制了其发展。基于法拉第反应的海水淡化体系是通过将离子存储于电池材料的体相中来实现脱盐，具有更高的脱盐效率和低的能量损耗。开发高容量电极材料是提升该体系性能的关键。

本论文以储氯电极为研究对象，提出将聚苯胺材料作为海水淡化体系的新型法拉第储氯电极。采用化学氧化聚合法制备了聚苯胺、氯掺杂聚苯胺以及氮掺杂石墨烯/氯掺杂聚苯胺复合材料，通过X射线衍射粉末技术（XRD）、场发射扫描电镜（SEM）、傅式转换红外线光谱仪（FTIR）表征材料的微观形貌与结构，通过循环伏安（CV）、恒流流充放电（GCPL）等手段测试了其电化学性能。导聚苯胺被证实可作为海水淡化储氯电极，经过氯掺杂聚苯胺以及氮掺杂石墨烯复合改性后，拥有更大的表面积以及更好的导电性，确保充放电过程中，电极材料与氯化钠水溶液的充分接触，其电化学性能大幅度提高，前200次充放电可逆容量可以达到理论容量122.5 mAh g^-1。

关键词：海水淡化 导电聚合物 聚苯胺 储氯电极 法拉第反应

Preparation and chloride-ion storage performance of Conducting Polymer Electrodes for Seawater Desalination

Abstract

Desalination is an effective measure to solve the problem of insufficient water resources in some areas. The operation and maintenance of traditional methods require a large amount of energy supply, while the new electrodialysis and capacitive deionization methods limit their development due to the use of complex ion exchange membranes or low desalination efficiency. The seawater desalination system based on the Faraday reaction achieves desalination by storing ions in the bulk phase of the battery materials, and has higher desalination efficiency and low energy loss. The development of high-capacity electrode materials is the key to improving the performance of this system.

In this thesis, the storage of chlorine electrode is taken as the research object, and the new Faraday storage chloride-ion electrode is proposed as a seawater desalination system. Polyaniline, chlorine-doped polyaniline and nitrogen-doped graphene/chlorine-doped polyaniline composites were prepared by chemical oxidative polymerization. XRD, SEM, and FTIR was used to characterize the microstructure and structure of the material. The electrochemical properties were tested by CV and GCPL. Polyaniline has been proven to be a seawater desalination storage electrode. It has a larger surface area and better conductivity after being modified by chlorine-doped polyaniline and nitrogen-doped graphene to ensure electrode material during charge and discharge. With sufficient contact with aqueous NaCl solution, its electrochemical performance is greatly improved. The reversible capacity of the first 200 charge and discharge can reach the theoretical capacity of 122.5 mAh g^-1.

Key words: seawater desalination; conductive polymer; polyaniline; chloride-ion storage electrode; Faraday reaction

目录

摘 要 I

Abstract II

目录 i

第一章绪论 1

1.1 海水淡化 1

1.1.1 反渗透法海水淡化 1

1.1.2 热蒸馏法海水淡化 2

1.1.3 电渗析法海水淡化 3

1.1.4 电容去离子法海水淡化 3

1.1.5 基于法拉第电极的海水淡化 4

1.2 氯离子电池的储氯电极 4

1.2.1 氯离子电池的基本介绍 4

1.2.3 氯离子电池的正极材料 5

1.3 导电聚合物 8

1.3.1 导电聚合物的发展 8

1.3.2 导电聚苯胺 10

1.4 本课题研究的意义和主要内容 11

1.4.1 本课题研究的意义 11

1.4.2 本课题的研究内容 12

第二章 实验部分 13

2.1 实验仪器和药品 13

2.2 材料的制备 14

2.2.1 一次氯掺杂聚苯胺 14

2.2.2 本征态聚苯胺 15

2.2.3 二次氯掺杂聚苯胺 15

2.2.4 二次氯掺杂聚苯胺/氮掺杂石墨烯复合材料 15

2.3 材料的表征方法 16

2.3.1 场发射扫描电子显微镜 16

2.3.2傅里叶红外光谱 16

2.3.3 X射线衍射分析 16

2.4 电池组装及电化学性能测试 17

2.4.1 储氯电极的制备 17

2.4.2 电解液的制备 17

2.4.3 电池的装配 17

2.4.4 电化学性能测试 17

第三章 聚苯胺与氯掺杂聚苯胺 18

3.1引言 18

3.2 本征态聚苯胺及氯掺杂聚苯胺的结构表征 18

3.3 聚苯胺与氯掺杂聚苯胺的电化学性能 20

3.3.1 氯化钠水溶液的线性扫描伏安曲线 20

3.3.2 本征态聚苯胺的循环伏安曲线和充放电曲线 20

3.3.3 一次氯掺杂聚苯胺的循环伏安曲线和充放电曲线 21

3.3.4 二次氯掺杂聚苯胺的循环伏安曲线和充放电曲线 21

3.3.5 氯掺杂系列不同电位范围下的充放电曲线 22

3.4 本章小结 23

第四章 氮掺杂石墨烯/二次氯掺杂聚苯胺复合材料 24

4.1 引言 24

4.2 PANI/NGO复合材料的微观形貌及结构 24

4.2.1微观形貌 24

4.2.3 结构 25

4.3 PANICl/NGO 复合材料的电化学性能 27

4.3.1 循环伏安曲线和恒流充放电曲线 27

4.3.2 不同电位范围下的充放电曲线 27

4.3.3 氮掺杂石墨烯的循环伏安曲线 28

4.4 本章小结 28

第五章 结论与展望 29

5.1 结论 29

5.2 展望 29

参考文献 30

致谢 33

第一章绪论

1.1 海水淡化

随着经济与社会的不断发展，人们的生产生活对淡水资源的需求也是与日俱增^[1]。然而中国作为世界上13个贫水国之一，淡水资源储量不容乐观，这严重影响了中国经济与社会的可持续性发展。然而中国拥有绵亘的海岸线，拥有丰富的海水资源，若将海水变为淡水，即海水淡化，将大大缓解中国沿海淡水资源短缺的地区的燃眉之急。国家发展改革委、国家海洋局发布的《全国海水利用“十三五”规划》中指出，中国的新目标是要在“十三五”末，全国海水淡化总规模达到220万吨/日以上^[1]。因此，在不远的将来，我们需要开发多种高效、廉价和温和的海水淡化技术以确保淡水供应。目前商用的海水淡化方法主要包括反渗透（RO）法和热蒸馏法^[2]。此外，电渗析（ED）和电容去离子（CDI）等方法也有一定的应用市场^[2]。

1.1.1 反渗透法海水淡化

反渗透海水淡化方法传统意义上又称膜法海水淡化法，该方法使用的膜为半透膜，传统意义上，当膜的两边溶液浓度梯度不均时，溶液中的水会自发的从高浓度往低浓度扩散，而反渗透则是逆向利用这一原理，通过在海水一侧加压的方式，使水压大于渗透压，压入半透膜得到淡水^[3]。该方法主要包括以下五个系统：海水进水系统、预处理系统、高压泵系统、反渗透膜系统、脱盐后续系统^[4]。而反渗透海水淡化容易出现的问题，往往出现在这五个系统里。比如说在预处理系统中，因为海水中存在着大量微生物，进入反渗透膜的海水若不经过处理或处理不到位，反渗透膜就会遭到污染，在降低膜效率的同时，大大缩短其使用寿命，从而大大增加海水淡化成本^[5]。此外，另一个海水淡化的主要成本来源于高压泵系统，需要大量的且持续的电力供应。据报道，石油王国沙特阿拉伯产油的约50%用于维系反渗透法海水淡化工厂的运行^[6]。在太阳能、风能等新能源尚不能完全取代化石燃料供能的今天，反渗透法海水淡化显然并不是一个明智的选择。

图1-1 RO工艺流程示意图^[7]

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