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摘 要

近年来，CrX₃等二维铁磁材料中本征铁磁性的发现让其在自旋电子器件应用上表现出巨大潜能，如何调控其电磁学性能并提高其居里温度成为当前二维铁磁材料研究的热点之一。

本文以密度泛函理论(DFT)的第一性原理为研究方法，研究分析了三种过渡金属原子Fe、Co、Ni吸附对单层CrBr₃结构与电磁性能的影响。计算结果表明，单层CrBr₃中存在三个吸附位点：空穴位(hole)、Cr原子上方(Cr-Top)、Br原子上方(Br-Top)，三种过渡金属原子吸附在hole位点时体系为最稳定。其中Fe的吸附将单层CrBr₃从半导体性质转变为金属性质，Co的吸附将体系转为半金属性质，Ni的吸附虽保留了原体系的半导体性，却从间接带隙转变为直接带隙半导体，同时提高了体系的居里温度。三种过渡原子吸附均增加了体系的磁矩。

关键词：CrBr₃ 密度泛函理论 吸附 电子结构 磁性

Effect of transition metal adsorption on the structure, electronic and magnetic properties of CrBr₃ monolayer

Abstract

In recent years, the discovery of intrinsic ferromagnetism in two-dimensional ferromagnetic materials such as CrX₃ has enabled them to show great potential in the application of spintronic devices. How to regulate their electronic and magnetic properties and improve their Curie temperature has become one of the research hotspots of two-dimensional ferromagnetic materials.

In this paper, the first-principles method based on density functional theory (DFT) was used to study and analyze the effects of the intrinsic properties of CrBr₃ monolayer and the adsorption of Fe, Co and Ni on the electronic structure and electronic and magnetic properties of CrBr₃ monolayer. The results show that among the three adsorption sites of monolayer CrBr₃, namely hole, the Top of Cr atom and Top of Br atom, the system is most stable when the three transition metal atoms are absorbed at the hole site. The adsorption of Fe changed the monolayer CrBr₃ from the semiconductor property to the metallic property, while the adsorption of Co changed the system to the half-metallic property. Although the adsorption of Ni retained the semiconductor property, it changed from the indirect bandgap to the direct bandgap semiconductor, and increased the Curie temperature. The magnetic moment of system was strengthened by three kinds of transition atom adsorption.

Key Words: CrBr₃; density functional theory; adsorption; electronic structure; magnetism

目录

摘 要 I

Abstract II

第一章 绪论 1

1.1 引言 1

1.2 CrBr₃的晶体结构和特性 1

1.3 过渡金属吸附在二维材料的研究现状 3

1.4 本课题研究的目的、意义和内容 4

1.4.1 研究的目的和意义 4

1.4.2 研究方法与内容 4

第二章 理论基础与计算方法 6

2.1 多粒子系统 6

2.1.1 Born-Oppenheimer 近似 6

2.1.2 Hartree-Fock(HF)近似 7

2.2 密度泛函理论 7

2.2.1 Hohenberg-Kohn(HK)定理 7

2.2.2 Kohn-Sham(KS)方程 8

2.2.3 局域密度近似 8

2.2.4 广义梯度近似 8

2.3 计算软件简介 8

2.3.1 MS软件 8

2.3.2 VASP软件 9

第三章 单层CrBr₃的电子结构和电磁学性质 10

3.1 本征CrBr₃模型和计算方法 10

3.2 本征CrBr₃的电学和磁学性能 11

3.3 小结 12

第四章Fe、Co、Ni原子吸附对单层CrBr₃结构与电磁学性质的影响 13

4.1 单层CrBr₃吸附过渡金属原子模型的建立 13

4.2 TM原子吸附对单层CrBr₃结构的影响 14

4.3 TM原子吸附对单层CrBr₃电学性能的影响 15

4.4 TM原子吸附对单层CrBr₃磁学性能的影响 16

4.5 小结 19

第五章 总结与展望 20

5.1 总结 20

5.2 展望 21

参考文献 22

致谢 24

绪论

引言

从石器到信息，从篝火到LED，材料一直是人类社会发展的基石。社会生产力的发展会促进新材料的出现并逐渐淘汰旧材料，而新材料取代旧材料又会推动了社会生产力的发展。在当今信息的时代，对新材料的研究和应用更是提出了新的要求，其中二维材料作为新材料的一大类由于其结构的特殊性^[1]，尤其是在2004年Andre Geim 和 Konstantin Novoselov^[2]两位科学家利用机械剥离（胶带）法成功在绝缘衬底上从裂解石墨中分离出单层石墨烯后，得到了广泛的关注，并成为了当今新材料发展的热点之一，其可调控性与独特的物理与化学性质，在电子器件、催化、储能等领域都显出了广阔的应用前景^[3-5]。然而，与这些领域相比，二维材料在自旋电子器件中的应用进展却较为滞后。

自旋电子学器件是利用电子的自旋对信息进行存储、运输和处理，实用的自旋电子器件需要有较高的自旋极化率，居里温度以及较大磁性等特点，但传统二维材料（如碳材料等）却往往由于s和p轨道离域缺乏磁性有序的特征^[6]。正如Mermin-Wagner定理所描述的二维材料的磁性很少显示出来。但幸运的是，在2017年，张翔与Xu两个课题组各自独立的从Cr₂Ge₂Te₆原子层中与CrI₃原子层中发现了本征铁磁性，这个发现犹如一次惊雷，在磁性材料圈中炸响^[7]。随后越来越多的二维铁磁材料出现在了人们的视野中。其在单层下仍可保持磁性有序的特点表明它们本身便具有很强的磁性能，可以克服热波动，并在有限的温度下保持磁序稳定^[8]。虽然它们目前的居里温度太低，不适合实际应用。但这些二维铁磁材料的出现为自选电子器件的改良提供了新的可能。

CrBr₃的晶体结构和特性

首先就晶相而言，CrX₃在高温时为单斜AlCl₃结构（空间群，群号12），低温时为菱方BiI₃结构（空间群，群号148）。两种晶相都是层间范德华成键的层状结构，区别在于高温相单胞由两层CrX₃单层沿轴直接堆叠而成，低温相单胞由三层CrX₃单层沿轴层间偏移1/3堆叠而成。CrBr₃相变温度420介于CrCl₃(240)和CrI₃(210~220)之间，,即CrBr₃在室温下(300)是低温BiI₃晶相，而CrCl₃和CrI₃在室温下都是高温AlCl₃晶相^[9]。其次，就铁磁性而言，块状CrX₃是磁性半导体，CrBr₃的层间耦合和CrI₃相同，都是铁磁性的；而CrCl₃的层间耦合却是反铁磁性的。第三，从居里温度看，CrBr₃的居里温度为37，而CrCl₃和CrI₃分别是17和61。另外，就磁矩方向而言，CrBr₃层内Cr原子的磁矩方向都垂直于平面，为伊辛磁序，这一点与CrI₃类似；而CrCl₃层内Cr原子的磁矩方向平行于平面，Cr原子的原子磁矩随X原子序数增大而增大。

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